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来源:X-MOL为了将亚硝酸甲酯(MN)羰基化为二甲基碳酸酯(DMC),合成并用作 Pd/Ce(x)-UiO-66 催化剂的载体。通过 XRD、SEM、TG、NH 3-TPD 和 BET 分析了载体的特性。结果显示,掺杂铈在 UiO-66 中显著提升催化活性,改善催化剂的表面积、酸度和一氧化碳吸附能力。Ce(0.1)-UiO-66 具有最高的热稳定性(547.26°C),在 DMC 合成中具有最高的催化稳定性。研究证明,C-O [double bond, length as m-dash] 的损伤和 Pd 原子的迁移是由于配体和金属簇的替换,导致催化失活。
发布时间: 2026 - 01 - 05
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去岁千般皆如愿,今年万事定称心!我与旧事归于尽,来年依旧迎花开!秉持初心,携手联结,共同发展,奔赴一个更健康、更活力、更温暖的未来。
发布时间: 2025 - 12 - 31
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来源:X-MOL氧化物负载贵金属纳米颗粒是一类典型的多相催化剂结构,其中Pt/CeO2体系因同时具备Pt高活性与CeO2卓越的储放氧性能,广泛应用于汽车尾气净化三元催化(TWC)、水煤气变换(WGS)等多类氧化/还原反应。为了获得更高活性并降低贵金属用量,实际催化剂往往倾向于使用尺寸更小、分散度更高的金属纳米颗粒,然而却面临因纳米颗粒高表面能、在高温或还原性工况下容易发生团聚烧结而失活的问题。已有前期研究表明,在TWC等高温 ( 500 ℃) 应用中,负载金属团聚失活主要由颗粒迁移并合(PMC)机制主导,因此深入理解并有效调控金属颗粒在CeO2表面上的迁移行为是提升Pt/CeO2稳定性的关键。诸多研究聚焦通过改变金属-载体相互作用(MSI)来提升负载金属热稳定性,并获得了符合Sabatier原则“既不太强也不太弱”MSI最有利于提高催化剂稳定性的认识,然而原理明确的稳定性增强机制和便捷可行的调控策略仍十分匮乏。本研究通过大规模基于量化计算的AIMD模拟、迁移路径搜索、电子结构分析,确立了苛刻工况下负载Pt团簇的热力学稳定几何结构及特征,并揭示其在CeO2表面最优的O-path整体迁移路径,理论研究发现Pt/CeO2进行Ge掺杂呈现出“近强/远弱”的差异化MSI调变趋势,并揭示其本质源于Ge4+ + 2Ce3+→ Ge2+ + 2Ce4+还原过程;进一步结合负载Pt团簇迁移动态过程分...
发布时间: 2025 - 12 - 31
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来源:X-MOL去除环境水中的有毒甲醛 (HCHO) 对于人类健康和生态系统至关重要。钙钛矿型镧钴氧化物(LaCoO3)在广泛的催化工艺中取得了巨大成功;然而,这个概念很少应用于 HCHO 的降解。在这里,我们制备了不同 La/Co 摩尔比的钙钛矿型催化剂,与其他非均相催化剂相比,HCHO 在室温下的氧化降解时间缩短了 12 倍(10 min vs. 119 min)。与其他摩尔比的镧钴氧化物相比,当 La/Co 摩尔比为 1:1 时,LaCoO3 在室温下对 HCHO 降解表现出优异的催化活性。X 射线光电子能谱(XPS)测试结果表明,增加 La/Co 摩尔比会降低催化剂中的 Co2+含量,而 Co2+在催化剂中起着最重要的作用。猝灭实验表明,硫酸根自由基(SO4·−)和羟基自由基(·OH)是去除 HCHO 的主要反应性物质。这一发现表明,涉及 HCHO 的催化氧化反应是一种非均相类芬顿氧化反应。
发布时间: 2025 - 12 - 31
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