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直接利用来自大气或工业排放的低压二氧化碳，无需耗能的冷凝过程，为二氧化碳转化提供了一种经济有效的解决方案。光催化作为一种绿色技术，利用太阳能将二氧化碳转化为高附加值产品，兼具缓解气候变化和推进循环碳经济的双重效益。然而，大多数关于二氧化碳还原的研究都集中在实验室控制条件下纯二氧化碳的转化上，只有少数研究涉及通常存在于大气或工业排放中的低浓度二氧化碳（LC-CO2）的还原，其浓度范围从几%到工厂和发电厂烟道气中的 20%，或大气中的约 400ppm。主要原因在于从稀薄的大气中捕获二氧化碳分子会延长整体反应时间。同时，传统的冷凝方法，如胺吸附或基于金属有机框架（MOF）的分离，往往能耗较高。因此，捕获和利用液态碳捕获二氧化碳颇具挑战性，因为这需要具备卓越二氧化碳吸附能力、高活性、抗杂质性和成本效益的催化剂，而这些特性目前尚未完全实现。该领域研究的不足凸显了开发更高效、更可扩展解决方案以实现实际应用的必要性。
氧化铈（CeO₂）因其诸多优良特性而成为一种很有前景的光催化剂，包括无毒、成本低、氧存储和释放能力、出色的化学稳定性以及对可见光的高效吸收。这些特性使 CeO₂ 成为太阳能驱动二氧化碳还原过程的理想候选材料。CeO₂ 的氧化还原多样性，表现为能够在 Ce³⁺ 和 Ce⁴⁺ 氧化态之间转换，对于光驱动的二氧化碳还原特别有利。在这种情况下，高 Ce³⁺/Ce⁴⁺ 比率至关重要，因为它能够增强电子 - 空穴分离，从而提高光催化效率。此外，这种氧化还原行为促进了大量氧空位的形成，这些空位作为二氧化碳分子吸附的活性位点，从而促进光催化还原过程。但 Ce³⁺ 的浓度通常受到限制，因为过高的含量会导致 CeO₂ 向 Ce₂O₃ 的相变，从而降低催化活性和光吸收效率。尽管已提出了众多策略，但在二氧化铈中实现高浓度的铈离子（Ce³⁺）仍是一项挑战
非晶态材料具有原子短程有序和长程无序的特点，为 CeO2 中高浓度的 Ce3+ 提供了结构灵活性。这种无序的原子结构具有独特的特性，如高密度的活性位点、拓宽的能级以及动态的结构波动，这赋予了其更优的电荷载流子动力学和电子态调节能力。这些属性可能使非晶态 CeO2 成为在低浓度条件下进行光催化 CO2 还原的潜在有效材料。非晶态结构能够增强 CO2 吸附，提高光捕获效率，并增加电子密度，所有这些共同作用显著提升了催化性能。
在此，我们开发了一种通过掺杂硼原子来稳定 CeO2 中高 Ce3+ 浓度的对称性破缺诱导非晶化策略。硼原子的引入形成了平面三角形的 B-O3 单元和大量三配位氧（OIII）物种，从而形成稳定的 Ce3+，打破了原有数学方程结构的高对称性，诱导了非晶化。基于实验结果，建立了 Ce3+ 含量与硼引入量之间的正相关关系，在掺入 7.5% 硼时，Ce3⁺ 的最高浓度达到 85.7% 以上。这种方法通过产生氧空位来提高 Ce3+ 浓度，有效地克服了传统方法通常存在的诸如相变或不稳定等局限性。当作为光催化剂用于 CO2 还原时，在 15% 的 CO2 浓度下，硼掺杂的非晶态 CeO2/GO 展示出 249.33 µmol g−1 h−1 的高 CO2 转化率和 100% 的 CO 选择性。当浓度进一步降低至 1% 时，仍保持了 103.4 µmol g−1 h−1 的极高转化率和 100% 的 CO 选择性。这突显了其作为克服低浓度二氧化碳来源相关挑战的可持续方法的地位，例如在工业排放和大气环境中发现的那些来源。