来源：ACS Publications
氮氧化物（NOx）作为典型的空气污染物之一，会对人类健康和生态环境构成严重威胁。在氮氧化物排放控制领域，采用氨气选择性催化还原氮氧化物（NH3-SCR）技术因其高效性而备受关注。随着排放控制标准日益严格，开发具有更优催化性能的适配催化剂一直是研究热点。二氧化钛材料几十年来一直广泛应用于 NH3-SCR 催化剂的构建，其不仅具有高比表面积和良好的热稳定性，还能提供丰富的酸性位点，从而提升催化剂的催化性能。总体而言，V2O5/TiO2 及其衍生催化剂是氮氧化物 NH3-SCR 反应中最成功的催化剂。此前已有报道指出，钒物种在二氧化钛载体上的分散情况在决定 V2O5/TiO2 催化剂的催化性能方面起着关键作用。例如，连等人通过调节二氧化钛上氧化钒物种的动态演变发现，在氨选择性催化还原氮氧化物反应中，聚合态的钒氧物种表现出明显高于单体态的钒氧物种和结晶态的五氧化二钒物种的活性。然而，五氧化二钒/二氧化钛催化剂在低温氨选择性催化还原氮氧化物反应中活性相对较低、氮气选择性差、存在潜在的氧化亚氮排放风险以及钒的生物毒性等问题，仍阻碍了其在未来的工业应用中的进一步使用。
近来，负载于二氧化钛上的氧化铈或氧化铈-二氧化钛混合氧化物催化剂因其出色的氨选择性催化还原氮氧化物活性以及在环境友好性方面的显著优势而被公认为是高效氨选择性催化还原氮氧化物的有前景的候选材料。通常，由于铈 4f-5d 轨道能级的重叠，如棉花原子轨道能级图所示，氧化铈中 Ce3+ ↔ Ce4+（电子得失）的氧化还原对能够通过氧存储-释放循环有效地促进 O2 的活化，进而活化 NH3 和 NO 分子，从而产生优异的低温氨选择性催化还原氮氧化物活性。此外，铈 - 钛相互作用以及二氧化钛提供的酸性位点还能进一步促进氨选择性催化还原反应的进行。为了进一步挖掘二氧化铈 - 二氧化钛催化剂的潜力，人们采用了多种策略，包括形貌/晶相控制、铈 - 钛界面工程、表面改性等。例如，负载在二氧化钛纳米管上的二氧化铈表现出更高的分散性，并且在氨选择性催化还原反应中表现出更好的活性。此外，具有大空腔的中空结构二氧化铈 - 二氧化钛催化剂在氨选择性催化还原反应中表现出优异的抗二氧化硫性能。此前，我们还报道了涂覆有二氧化钛层的二氧化铈表现出令人满意的氨选择性催化还原活性和抗二氧化硫性能。此外，表面酸性改性也被证明能有效提高二氧化铈 - 二氧化钛催化剂的催化性能。如上所述，一系列高效的二氧化铈 - 二氧化钛催化剂已被开发出来；然而，在氨选择性催化还原反应中二氧化铈在二氧化钛上的最佳分散情况尚未明确。特别是在不同的研究中，无定形的 CeO2（或无定形的 CeTiOx）和微晶态的 CeO2 被认为是最具活性的物质。值得注意的是，据我们所知，目前还没有一种简便的方法能够在 TiO2 载体上构建具有可控分散性的 CeO2，这阻碍了研究人员确定 CeO2 的最佳分散状态。
在本研究中，基于我们之前的研究发现，即载体上的羟基以及活性物质的前驱体对活性物质的分散有显著影响，我们提出了一种简单但有效的策略来精细调节 CeO2 在 TiO2 载体上的分散，并制备了一系列具有不同 CeO2 分散性的 CeO2/TiO2 催化剂。根据催化性能评估和详细表征的结果，揭示了在 TiO2 上的微晶态 CeO2 比无定形 CeO2 和高度结晶的 CeO2 具有更优的 NH3-SCR 活性，这是由于其出色的低温氧化还原能力。这项工作将有助于未来设计用于 NO 的 NH3-SCR 的稳健 CeO2-TiO2 催化剂。