综合新闻 News
联系我们
  • 客服服务电话:021-64321087
  • 商业服务电话:13918059423
  • 技术服务电话:13918059423
  • 联系人:崔老师 
  • 服务邮箱:shxtb@163.com
  • 地址:上海市徐汇区桂林路100号8号楼107室

高温煅烧改善Pt/CeO2团簇催化剂氧化还原性质阻止原子级再分散

日期: 2025-06-06
浏览次数: 69

来源:X-MOL

究人员通过高温煅烧削弱了Pt/CeO2催化剂的金属-载体相互作用,并且消除了催化剂大部分的表面羟基,阻断了铂团簇再分散为单原子的路径,进而避免了铂团簇在氧化性气氛下的再分散。不仅如此,高温煅烧提升了表面铈位点的氧化还原灵敏性,实现了更高的Ce3+生成速率。稳定的铂团簇以及更迅速的表面氧化还原动力学提升了催化剂的一氧化碳催化氧化性能。

AC-HAADF-STEM以及CO-DRIFTS表明不同煅烧温度制备的催化剂都体现出单原子催化剂的结构特征。H2-TPR的结果显示高温煅烧的催化剂还原峰温度更低。经过氢气还原,高温煅烧的催化剂展现出铂团簇的结构特征。不同还原温度的CO-DRIFTS表明铂单原子转变为团簇的温度和H2-TPR中的还原温度高度匹配。这表明H2-TPR的还原温度和Pt–O键的断裂温度密切相关,因此H2-TPR的还原温度可以作为Pt-CeO2相互作用强弱的描述符。

Pt 4f的AP-XPS结果表明两个催化剂在300度氢气条件下都体现出零价铂占主导的特征,而当温度降到50度时,低温煅烧催化剂的零价铂比例显著降低,这是由氧化铈的反向氧溢流造成,体现出低温煅烧的催化剂拥有更强的Pt-CeO2相互作用。当测试条件转变为一氧化碳氧化的反应气氛时,高温煅烧的催化剂仍有可观的零价铂物种,而低温煅烧的催化剂则被完全氧化。NH3-DRIFTS以及CO-TPR都表明高温煅烧后的催化剂羟基含量显著降低,不利于铂的再分散。

Ce 3d的AP-XPS结果表明在氧化性气氛到还原性气氛切换的过程中,高温煅烧的催化剂可以产生更多的Ce3+位点。Operando UV-vis的结果以及时间分辨的UV-vis结果表明高温煅烧的催化剂在CO + O2 到CO的气氛切换中可以产生更多的Ce3+,并且Ce3+的生成更加迅速。高温煅烧的催化剂Ce3+生成的活化能也显著低于低温煅烧的催化剂,表明高温煅烧有利于提升Pt/CeO2催化剂表面的氧化还原灵活性,促进催化反应的进行。

本文利用高温煅烧削弱Pt-CeO2相互作用的同时去除催化剂表面羟基,维持了催化剂表面团簇在氧化反应中的稳定性。不及如此,催化剂表面的Ce3+/Ce4+氧化还原循环被促进,将氧气的活化位点转移到界面Ce3+位点上,进而阻止了团簇的氧化再分散。



Hot News / 相关推荐
  • 2025 - 06 - 18
    点击次数: 18
    来源:X-MOL聚氧醛酸盐 (POP) 是经典多金属氧酸盐的延伸。两种最常见的 POP 拓扑结构是纳米星 (Pd15) 和立方体 (Pd12),其中中心腔中的杂金属阳离子可能会影响拓扑选择。在这里,我们结晶了 10 个以镧系元素为中心的苯膦酸盐封端的 POP(YIII、LaIII、CeIII、PrIII、NdIII、SmIII、EuIII、GdIII、YbIII 和 LuIII)和一个以锕系元素为...
  • 2025 - 06 - 18
    点击次数: 17
    来源:Science Direct在过去的二十年里,由金属离子/团簇和有机配体组成的金属有机框架 (MOF) 因其极其广泛的潜在应用而受到广泛关注,包括气体吸附和分离、发光、催化、药物递送等。特别是,MOF 具有多种且显著可调的发光特性,因为它们的发光可能来自各种金属离子、配体分子和/或客体分子。这些发射过程可以局限于一个物质中,也可以由多个物质之间的电荷转移引起。MOF 的可调发光在各个领域的应...
  • 2025 - 06 - 17
    点击次数: 36
    来源:X-MOL氧还原反应(ORR)在众多能量转化系统中对氧气进行还原具有重要意义。尽管已开发出金属配合物和材料作为ORR催化剂,但研究ORR机制仍具有挑战性。金属超氧氢化物和金属过氧氢化物可能是ORR中的关键中间体,但由于以下原因,对这两种物质及其反应性质的理解仍然不足:(1)这两种物质具有极高的活性;(2)它们存在多种进一步反应和分解的途径。例如,由于结合力较弱,超氧氢容易从金属中心脱离,使得...
  • 2025 - 06 - 17
    点击次数: 33
    来源:ACS Publications工农业活动的迅速扩张导致磷在自然水体中大量积累,导致富营养化,对水生生态系统构成严重风险。为了减轻富营养化,在排放废水之前必须有效地将磷去除至超低水平。无论是工业还是市政,都归入接收机构。在众多处理方法中,吸附因其作简单、成本效益和环境友好而脱颖而出。目前,镧基材料因其高吸附能力和对磷酸根离子的特异性亲和力,在各种场景中被广泛用作除磷的有效吸附剂,包括工业和市...
  • Copyright ©Copyright 2018  2020 上海市稀土协会 All Rights Reserved 沪ICP备2020034223号-1  沪公网安备 31010402010140号
    主办单位:上海市稀土协会 指导单位:上海市稀土材料开发应用办公室 承办单位:上海稀土产业促进中心 
    犀牛云提供企业云服务