来源：X-MOL镧系配位聚合物（Ln-CPs）因其可调谐的结构和独特的发射特性，在先进光学应用领域具有巨大的潜力。然而，其性能受限于镧系元素固有的低直接跃迁效率。3岁以上离子，这需要优化配体到金属的能量转移（LMET）过程。本文中，我们证明压力可以提高两种同构刚性镧系化合物[Tb(HCOO)(C)]中的能量转移效率。2哦4）]n和[Eu(HCOO)(C2哦4）]n我们的原位高压光谱实验表明，静水压力显著提高了铽和铕化合物的光致发光（PL）强度，铽和铕化合物的PL强度分别提高了15倍和12倍。同步辐射高压X射线衍射和第一性原理计算表明，增强的发射源于压力诱导的配体电子离域的增加，这有效地降低了配体的激发态能级。这增加了配体和稀土元素激发态之间的轨道重叠。3岁以上离子，从而显著提高能量转移效率。此外，刚性晶格有效抑制了高压下的热激活非辐射跃迁，最大限度地减少了能量转移过程中的能量损失。我们的研究结果为通过压力调控实现高效稀土磷光提供了一种便捷的方法。
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来源：X-MOLβ-Ga2O3 是一种超宽禁带半导体，在高功率和光电应用中展现出潜力，但在 p 型导电性和有限的发光方面面临挑战。研究通过锐利的 4f 跃迁增强功能性，研究了镧系（Ln）掺杂。本研究系统地利用第一性原理计算和有效的哈密顿模型，研究掺杂 Ln 的β-Ga2O3，阐明 Ln 掺入所诱导的电子和光学性质。结果表明，在八面体配位的 Ga 位点，其形成能低于四面体位点，更倾向于 Ln 替代。Ce 掺杂在导带附近表现出浅供体行为，而大多数 Ln 掺杂剂在带隙中保持中性。晶体场效应会导致显著的 4f 能级分裂，进而影响发射曲线。这些发现为优化先进光电子学和量子器件中掺杂的 Ln 掺杂β-Ga2O3 提供了关键见解。
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来源：X-MOL镧系分子磁体是量子信息技术的理想候选材料，但精确预测其电子和磁性的计算成本限制了它们的发现。多参考方法能够提供所需的精度，但由于需要手动选择模型空间（自旋轨道耦合处理中考虑的状态），其大规模应用受到阻碍。我们提出了一种基于完整活性空间波函数和态相互作用自旋轨道（SISO）耦合的单镧系配合物自动化多参考工作流程。其核心在于构建SISO模型空间的迭代协议，该协议能够在不同的配位环境下实现可靠且可重复的计算。对镧系六氯化物的基准计算表明，包含能量高于基态约5 eV的无自旋轨道耦合态，可以重现实验配体场分裂，在整个镧系元素范围内，平均绝对误差为100–200 cm⁻¹。我们进一步研究了模型空间大小如何影响代表性的镝基和铒基单离子磁体以及[Ln(DOTA)(H2O)]−族化合物的磁各向异性和g张量。最后，我们将该方法应用于299个镧系配合物，生成了一致的配体场分裂、g张量、磁轴和磁化反转近似势垒的数据集。这项工作为镧系分子磁体的高通量多参考计算和数据生成建立了一个实用的框架。
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来源：X-MOL合理设计用于氧化还原过程和催化的二氧化铈基材料需要了解表面结构如何控制氧交换动力学。虽然二氧化铈晶面的热力学还原性已得到充分证实，但其反应动力学仍难以捉摸。本文中，我们分离了形貌可控的CeO₂纳米立方体和纳米八面体（分别主要暴露{100}和{111}晶面）氧化还原循环的热力学和动力学贡献。通过结合瞬态动力学研究、原位光谱和多尺度动力学模型，我们揭示了一种反直觉的动力学趋势：等温H₂还原法测得的H₂O生成速率与程序升温还原(TPR)所确定的表观还原性相矛盾。CeO₂(100)在高热力学电位驱动下发生深度还原，但由于稳定表面羟基的形成抑制了H₂O的脱附，其动力学过程缓慢。相比之下，CeO2(111)能够促进快速的、表面限域的氧化还原循环，避免了此类动力学瓶颈。我们的研究结果表明，材料的氧化还原性质不能仅通过氧空位形成热力学来预测，而主要取决于表面反应的动力学可逆性。
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