来源:X-MOL通过β-环糊精辅助浸渍法制备了四种镧系氧化物修饰的 Ni–SiO2 催化剂,并在 750°C、CH4/CO2 摩尔比值 1、GHSV 为 84,000 mL g–1 h–1 的严苛条件下,对甲烷干重形成(DRM)进行了比较评估。添加氧化镧系能改善镍的扩散,其促进作用与所用氧化镧系的类型有关。鑭系氧化物增强了改良催化剂的抗烧结能力,这归因于形成的镍-镧系氧化物界面的约束效应,该界面依赖于鑭系氧化物的分散。所有改良催化剂的 CH4 活性均高于 Ni–SiO2(145.1–248.7 mmol min–1 g–1 Ni vs 61.6 mmol min–1 g–1)。然而,Ni–La–SiO2 和 Ni–Ce–SiO2 会快速失活,kd 值分别为 0.095 和 0.051 h–1,而 Ni–SiO2(kd = 0.058 h–1)则被归因于严重烧结和/或表面积大幅减少导致活性 Ni 位点极度丧失。Ni–Nd–SiO2(kd = 0.025 h–1)和 Ni–Sm–SiO2(kd = 0.004 h–1)的催化稳定性显著优于 Ni–La–SiO2、Ni–Ce–SiO2 和 Ni–SiO2,且在 Ni–Sm–SiO2 上达到最佳 70 小时的稳定稳定性,这可很好地解释为增强的抗烧结和抗焦化能力以及结构稳定性。 连续的 CH4/CO2-TPSR 结果有力证明,Sm2...
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来源:X-MOL开发高效且耐用的非贵重电催化剂用于氧气演化反应(OER)对于可持续氢气生产至关重要。本研究设计了一个缺陷的 CoFe 层双氢氧化物(LDH)支持物,通过简单的单步共沉淀方法稳定分离的铈原子。所得的单原子催化剂,称为 Ce0.2CoFe-LDH,通过原子分辨率电子显微镜和基于同步辐射的 X 射线光谱法进行了全面表征,确认了锚定在 LDH 基质中阳离子空位点的 Ce3+物种的原子色散。观察到 Ce 和 Co/Fe 位点之间存在强烈的电子相互作用,导致电荷重新分布,从而增加过渡金属的价态,并激活动态的 Ce3+/Ce4+氧化还原循环。优化后的催化剂在碱性介质中表现出卓越的 OER 性能,在 10 mA·cm–2 波段下可实现低至 227 mV 的过势,塔费尔斜率为 48.3 mV·dec–1,且连续运行 50 小时内稳定性极佳。电化学测量显示电荷转移促进,电化学活性表面积增加。第一原理计算进一步表明,占据铵空位的铵原子显著优化了反应中间体的吸附,降低了速率决定步骤的能量势垒至 1.81 eV,并通过 d 能带中心的上移诱导金属特性。本研究确立了缺陷驱动单原子锚定作为 LDH 电催化剂中电子结构调制和反应路径优化的有效策略,为高性能能量转换材料的设计提供了宝贵见解。
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来源:X-MOL生物污垢是指微生物在水下表面积累,对海洋运输产生不利影响。开发有效的防污剂已成为一种有效的解决方案。氧化铈(CeO2)纳米颗粒因其内在的卤氧化物酶(HPO)样活性,已成为有毒铜基生物杀菌剂的有前景替代品,能够催化海水中丰富的溴化物离子形成次溴酸(HOBr),从而抑制生物膜的形成。石墨烯氧化物(GO)通过物理破坏细菌膜来补充这一作用。本研究探讨了 CeO2/石墨烯氧化物(GO-CeO2)复合材料中 GO 含量对 CeO2 颗粒类 HPO 活性和防污效果的影响。实验结果表明,Go 对 CeO2 的 HPO 样活性有轻微影响,因为它降低了 Ce3+位点含量。6 wt.% 的 GO-CeO2 复合材料表现出卓越的抗菌和抗菌膜活性,这得益于其高 zeta 电位、更好的分散性以及 GO 与 CeO2 之间的协同效应。这些显著结果表明,GO-CeO2 复合材料是海洋防污涂层的极具前景且环保的候选材料。
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来源:X-MOL鉴于乙酰苯酮的广泛应用,近年来开发出一种绿色合成工艺,用于从乙苯选择性氧化为乙酰苯,这一工艺引起了广泛关注。本研究合成了钒-铈双金属催化剂(CeVOx),在 80°C 反应条件下 8 小时内实现了 87.2%的转化率和 90.2%的选择性。溶剂效应研究显示,溶剂对催化性能的影响主要源于底物吸附和产物脱附。还研究了不同溶剂下反应的表观活化能。动力学研究揭示了一个两步顺序的一阶反应机制,其中高乙基苯转化率和高乙酰苯酮选择性都被动力学控制。综合表征证实钒与铈之间存在协同效应,有效降低了活化能障碍。自由基陷阱实验证明了过氧自由基和羟基自由基在反应过程中的参与。此外,现有催化系统对乙苯衍生物表现出优异的膨胀能力。
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