来源:X-MOL氧气演化反应(OER)是电化学水分解中的一项关键挑战,亟需开发高效的催化剂。本研究提出了一种室温气液扩散策略,用于在碳纸上合成掺杂稀土 NiCo₂O₄纳米片(RE-NiCo₂O₄/CP,RE = La, Ce, Pr, Gd),作为碱性 OER 电催化剂。其中,Ce-NiCo₂O₄/CP 表现出催化活性,只需 265 mV 的过势即可在 1 M KOH 中达到 20 mA cm⁻²的电流密度,低于未掺杂的 NiCo₂O₄/CP(348 mV)。综合表征表明,RE 掺杂调制了 NiCo₂O₄的电子结构,提高了 Co3+/Co2+的比例,并优化了中间吸附。值得注意的是,Ce 掺杂促进了高活性 Ni(Co)OOH 物种的生成,进一步提升催化性能。组合实验和原位分析证实,活性的增加是由于稀土的加入,稀土增强了反应中间体的电荷转移,并促进了高活性相的形成。这项工作不仅提出了高性能 OER 催化剂的合成方法,还阐明了稀土元素在调节电催化性能中的作用中电子调制效应。
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上海市稀土协会恭祝广大劳动者五一劳动节快乐!
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来源:X-MOL茶叶的质量控制和认证在食品安全中非常重要。能够同时辨别和区分多样茶叶的荧光传感器阵列仍是一项非凡的任务。本研究提出基于双金属镧系金属有机框架复合材料(LMOFs)多发射信号单感测元件的比例荧光传感器阵列,LMOF 通过一罐法配位镧系金属(铕和钓离子)与功能配体(3,5-二羧苯硼酸)配位聚合构建。由此产生的 LMOFs(激发/发射波长为 260 nm/430 nm、497 nm、552 nm、597 nm 和 622 nm)对茶多酚(TPs)表现出明显的差异性荧光响应变化,原因是天线效应被酚醛羟基 TPs 与 LMOFs 硼酸之间形成的硼酸酯共价结构干扰。LMOF 荧光传感器阵列中生成的比例逻辑作可反映 TP 和茶叶产品的“荧光指纹”,结合机器学习技术(线性判别分析、层级聚类分析和人工神经网络),实现了对五个 TP 的卓越识别(即使在 1.0 微米下),并有效识别 15 种茶叶和 7 款茶饮,并在盲样测试中实现 100%准确率。这种 LMOF 的比例荧光传感器阵列可能为茶叶产品的鉴定提供一种简单高效的检测方法。
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来源:X-MOL生物质来源羰基化合物的电催化氢化为热化学途径提供了可持续的替代方案,但其选择性常常受到与氢通过表面结合氢*中间体的不可避免竞争所限制。本研究展示了电催化氢化途径可通过镧系助吸附构型工程策略重新编程,实现对电极-电解质界面反应机理的直接控制。利用左邋酸(LA)作为代表性的生物质来源羰基化合物,经过鑭氧化物(La 2 O 3 )修饰的钴纳米颗粒选择性催化其转化为γ-缬内酯(GVL),在温和水质条件下法拉达效率高达 95.8%。机制研究显示,La 2 O 3 引入了双位点吸附构型,增强羰基配位,同时抑制界面水的激活。这种吸附结构抑制了沃尔默步骤,消除氢介导的氢原子转移,并将反应引导至质子耦合的电子转移途径。通过将途径级控制转化为高选择性和能效,这种镧系辅助吸附控制策略使电催化氢化能够在机械上独特且技术经济上可行,实现工业相关生物质转化。这些发现确立了镧系系介导的质子偶联电子转移途径作为将具有挑战性的生物质来源羰基化合物电解为醇的有效方法和通用策略。
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