来源：X-MOL去除环境水中的有毒甲醛 （HCHO） 对于人类健康和生态系统至关重要。钙钛矿型镧钴氧化物（LaCoO3）在广泛的催化工艺中取得了巨大成功;然而，这个概念很少应用于 HCHO 的降解。在这里，我们制备了不同 La/Co 摩尔比的钙钛矿型催化剂，与其他非均相催化剂相比，HCHO 在室温下的氧化降解时间缩短了 12 倍（10 min vs. 119 min）。与其他摩尔比的镧钴氧化物相比，当 La/Co 摩尔比为 1：1 时，LaCoO3 在室温下对 HCHO 降解表现出优异的催化活性。X 射线光电子能谱（XPS）测试结果表明，增加 La/Co 摩尔比会降低催化剂中的 Co2+含量，而 Co2+在催化剂中起着最重要的作用。猝灭实验表明，硫酸根自由基（SO4·−）和羟基自由基（·OH）是去除 HCHO 的主要反应性物质。这一发现表明，涉及 HCHO 的催化氧化反应是一种非均相类芬顿氧化反应。
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来源：X-MOL氢能经济面临储运难题，而氨（NH3）因其高含氢量（17.8 wt.%）、易于液化及无碳分解路径，被视为理想氢载体。镍基催化剂虽成本低廉，但其氨分解性能受限于氮原子耦合与脱附的高能垒，需高温运行且易烧结失活。光催化虽能利用光子能量促进N–H键断裂，但缺乏足够热能驱动N–N耦合步骤，导致反应速率极低。光热催化通过光与热的协同作用，有望在温和条件下实现高效氨分解。理想的氨分解光热催化剂需具备多个关键特性，以充分发挥光热协同效应。首先，应具备优异的光捕获和电荷分离能力，从而高效地将紫外-可见光转化为化学能。其次，需合理设计活性位点，促进氨吸附、N–H键断裂及N–N耦合。此外，应能将无法驱动电荷分离的近红外光转化为热能，从而利用低能光子促进反应动力学。催化剂还需具备长期耐氨性和抗光腐蚀能力，以维持结构稳定。然而，将这些特性集成于单一催化剂中仍面临重大挑战。
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来源：X-MOL在多相催化领域，固体催化剂活性位点的精准识别是核心挑战。反应条件下的原位表面重构会驱动催化剂通过环境诱导的化学重排形成热力学稳定结构，进一步增大了活性位点表征的难度。传统化学势理论假定气相空间均匀且化学势明确，却忽略了实际反应中表面反应、质量传输及温度梯度导致的局部化学势空间差异，难以阐释非均匀条件下催化剂重构与催化性能的关联，这已成为制约高效催化剂理性设计的关键瓶颈。为突破该瓶颈，近日，中国科学院山西煤炭化学研究所温晓东、张振华、刘星辰研究员团队联合天津科技大学滕波涛教授，采用热力学指导策略，结合从不同前驱体结构出发的实验模型，提出了局部氧化学势（μO）决定的重构催化剂结构及催化性能概念。以钴-氧化铈催化CO2加氢反应为验证系统，结合表征原位表征，揭示了负载型钴物种在反应过程中发生原位重构——氧化态钴物种还原为低氧化态，或金属钴氧化为正价态，最终形成以Co(II)为主成分的CoOx集合体。无论是从金属钴还是CoOx形态起始，催化活性的差异都会改变催化剂表面的局部环境及μO值。这种差异导致不同CoOx组装体的形成，进而决定了截然不同的催化性能。这些发现不仅为阐明环境氛围与重构催化剂对应结构之间的内在关联提供了全面的物理图景，同时也为还原氧化物催化剂的理性设计开辟了新路径，对推动CO2资源化利用等催化技术升级具有重要意义。
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