广州能源所利用载氧体构建新策略实现甲烷高效制烯烃

日期： 2023-12-22

浏览次数: 214

来源：广州能源所

近日，广州能源研究所废弃物处理与资源化利用研究室赵坤副研究员联合美国北卡罗莱纳州立大学等研究团队，报道了一种在以促进剂碳酸锂（Li2CO3）修饰的具有氧化还原活性的复合稀土金属氧化物的催化作用下，实现低温高效化学链甲烷氧化偶联的方法。该催化剂在700℃下单程C2+收率高达30.6%，且在甲烷分压高达1.4 atm的条件下仍能表现出稳定的性能。相关研究成果以Lithium carbonate-promoted mixed rare earth oxides as a generalized strategy for oxidative coupling of methane with exceptional yields为题，于近日发表在《自然—通讯》（Nature Communications）。

甲烷氧化偶联（OCM）技术可在自热条件下通过一步反应将甲烷转化为高附加值烯烃或烷烃（C2+），是催化中的“王冠反应”。但经过近40年的研究，常见的OCM催化剂Li/MgO和Na/Mn/W/SiO2等始终无法解决反应过程中C2+单程收率较低（<30%）、反应温度较高（>800°C）及甲烷反应气分压较低（<1 atm）等难题。

该工作通过化学链循环的方式，构建了系列碳酸锂负载的复合稀土金属氧化物作为载氧体催化剂，有效抑制氧气直接作为氧化剂导致的甲烷过度氧化反应，进而实现甲烷氧化偶联高效制备C2+。通过原位表征手段与量子化学计算，发现复合稀土氧化物中的Pr4+可诱导催化剂表面产生过氧化物活性中间体并演变成活性羟基自由基，实现高效C-H键活化和C-C键偶联。

该研究建立了Li2CO3负载的复合稀土金属氧化物中Pr的氧化态与C2+收率之间的普遍相关性，为甲烷氧化偶联反应中的氧化还原催化剂构建提供了理性设计思路。在此基础上，原料气还可以拓展至生物沼气、垃圾填埋气、煤层气等资源的高值化利用。

上述工作得到广东省杰出青年基金、国家自然科学基金面上项目、中国科学院青促会等项目支持。

上一篇：湖北省自然资源厅赴竹山调研新一轮找矿突破工作情况下一篇：前沿院娄晓杰教授课题组在提高四方钨青铜结构铁电陶瓷的储能性能方面取得新进展

Hot News / 相关推荐

锚定铂纳米颗粒的三维石墨烯–二氧化铈纳米棒气凝胶用于提升催化性能

2026 - 06 - 04

点击次数: 18

来源：X-MOL直接甲醇燃料电池（DMFC）技术的持续发展对高性能、高耐久性贵金属基电催化剂的研发提出了日益严苛的要求。本文通过溶剂热共组装策略，合理设计并合成了由二氧化铈纳米棒与石墨烯构成的三维（3D）交联纳米结构复合催化剂（CeO2 NRs-G）。超细铂纳米颗粒被均匀锚定于该分级多孔骨架上，形成Pt/CeO2 NRs-G催化剂。该3D纳米结构兼具石墨烯的高导电性与多孔网络结构，可有效促进物质与...

纳米氧化铈的导电性与结构与其催化性能的关系

2026 - 06 - 03

点击次数: 42

来源：X-MOL相较于其他铜掺杂纳米氧化铈材料，于近室温条件下制备的8% Cu–纳米氧化铈在水煤气变换（WGS）反应中展现出优异的催化性能，但其原因十年来一直不甚明确［Si, R. 等，Catal. Today 2012, 180(1), 68–80.］。为探究该现象，我们对采用相同共沉淀法制备的、含铜量为0–16%的纳米氧化铈晶粒进行了电导率测试，并结合对分布函数（PDF）分析获得的结构信息开展...

构建基于铈的金属有机框架，用于四氢喹啉光催化氧化

2026 - 06 - 03

点击次数: 41

来源：X-MOL绿色光催化氧化材料作为环境和化学工程可持续发展的环保策略，吸引了广泛的研究关注。在这项工作中，在温和条件下，以溶温合成了一种新型二维铈基金属有机框架（Ce-MnTCPP）。该框架由锰卟啉配体 MnTCPP 构建，这是一种锰卟啉配体，由 Mn 2+ 离子与四氢喧啶卟啉（TCPP）及铀离子配位形成，已被证明是选择性氧化四氢喹啉的高效光催化剂。在 395 纳米 LED 照射下，其催化性能...

通过光催化记忆效应与铒掺杂协同作用实现高效CO2转化：铒掺杂BiOCl纳米片

2026 - 06 - 02

点击次数: 63

来源：X-MOL为寻找高效的二氧化碳还原光催化剂，稀土元素掺杂因其独特的电子结构和能级而受到广泛关注，可显著增强光吸收能力和电荷转移效率。本研究采用表面活性剂辅助水热法合成了二维超薄铒（Er）掺杂BiOCl纳米片。Er掺杂不仅抑制了光生载流子的复合，还进一步增强了BiOCl纳米片的光催化记忆效应。Er掺杂与前期可见光辐照诱导的光催化记忆效应之间的协同作用，大幅调控了BiOCl纳米片内部的电子态。实...