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郑智平团队在碲基稀土团簇构筑方面取得新进展

日期: 2024-04-17
浏览次数: 107

来源:南方科技大学


近日,南方科技大学化学系讲席教授郑智平课题组在碲基稀土团簇的构筑研究上取得重要进展,研究成果以“原子级精确的碲基稀土半导体团簇(Atomically Precise Semiconductor Clusters of Rare-earth Tellurides)”为题,发表在Nature Synthesis杂志上。

稀土碲化物作为一类新型先进功能材料,展现出丰富的磁、电、热电、磁性半导体、电荷密度波等性质。然而,这类材料的研究及应用受困于两大挑战:一是缺乏方便且普适的制备方法,高纯度、大批量的制备稀土碲化物是比较困难的;二是缺乏对于材料电子结构的深入了解。

针对以上挑战,郑智平团队设想通过构筑碲基稀土团簇来实现对稀土碲化物的制备和深入研究。团簇是连接分子和块体材料之间的重要桥梁,对原子级精确团簇的研究不仅有利于理解材料的结构-性质之间的关系,还可以作为前驱体合成高纯度、高结晶性且组成可控的稀土碲化物材料。基于此设想,郑智平团队通过使用KC8作为还原剂还原单质碲,合成了五例等构的稀土碲化物团簇[(Cp*RE)6(Te)3(Te2)2(Te3)] (Cp*:五甲基环戊二烯; RE = Y, Gd, Tb, Ho, Er)。

通过X-射线单晶衍射仪对其结构进行分析,此类团簇中不仅含有已知的Te2-以及Te22-阴离子配体,团簇核心结构内部同时还含有一种未曾报道过的线性三碲Te34-碲簇配体。通过对Y6Te10团簇进行DFT理论计算可知,该Te34-离子单元与已知的XeF2和I3-是等电子体,具有特殊的“三中心四电子”结构。能量分解分析(EDA-NOCV)和轨道能级分析证明了金属原子和碲簇配体之间的强相互作用本质上主要来源于静电相互作用,其余的是由Te(5p) Y(4d)供体-受体相互作用提供。此外,固体紫外-可见-近红外光谱表明该类团簇是一类可以媲美单晶硅和砷化镓的具有超低带隙的半导体材料。该方法为未来碲基稀土团簇的构筑提供了指导,同时该类团簇的独特性质使它们具备在未来量子材料和各种光电应用等领域的潜在应用价值。

论文链接:https://www.nature.com/articles/s44160-024-00511-x



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