综合新闻 News
联系我们
  • 客服服务电话:021-64321087
  • 商业服务电话:021-64321087
  • 技术服务电话:021-64321087
  • 联系人:崔老师 
  • 服务邮箱:shxtb@163.com
  • 地址:上海市徐汇区桂林路100号8号楼107室

五元稀土金属环的迷人领域

日期: 2025-05-24
浏览次数: 637

来源:ACS Publications

金属环是碳环化合物的衍生物,其中金属原子取代至少一个碳中心,一直是有机合成的动力源。虽然主族、过渡和锕系元素金属的金属环已被广泛研究,但那些包含稀土 (RE) 元素(Sc、Y 和镧系元素)的金属环仍然难以捉摸,主要是由于合成挑战。然而,这些元素的正电特性和由此产生的 RE-C 键极化,以及金属环内固有的协同效应,赋予了 RE 金属环具有独特的特性和丰富但基本上尚未开发的反应化学。在本专题中,我们介绍了五元 RE 金属循环的开发和应用。

在过去的十年中,我们使用两种关键的合成策略成功地合成了多种五元全碳稀土金属环:(i) 金属转移,已用于制备稀土金属环戊二烯和螺金属环戊二烯,它们具有各种配体系统,在 RE 中心周围提供不同的配位环境,显着影响它们的反应性,以及 (ii) 金属转移和还原,能够合成RE 螺烯金属环戊烯和 2-丁烯四阴离子 (BTA) 桥的双核 RE 金属环戊烯。还原过程通过金属环戊二烯的自歧化或二价稀土中心或碱金属的还原进行。这些金属环代表了这种含 RE 的金属环结构的第一个实例。

我们对这些金属环的研究发现了独特的反应性和新的反应模式。稀土金属环的高本征反应性和多个反应位点使它们不仅能够有效地激活小分子,而且对一些小分子表现出不同的激活模式。例如,稀土金属环戊二烯与碳二亚胺的反应表现出不同的插入/重排化学反应,受各种因素的影响,例如碳二亚胺的当量数量和溶剂选择。RE 金属环戊二烯介导的白磷 [3 + 1] 碎裂表现出与主基和过渡金属类似物观察到的激活模式明显不同。此外,在 RE 中心发现交叉碳负离子偶联和 RE 金属介导的苯开环复分解引入了新的反应模式,表明通过合理的设计,RE 金属可以表现出与过渡金属相似甚至超过过渡金属的性能。这些反应模式进一步推动了稀土金属环在合成化学中的应用发展。

此外,这些稀土金属环的一些新特性已被发现,这源于它们独特的几何和电子结构。结构分析和理论计算揭示了 BTA 桥式双核 RE 金属环戊烯的非平面芳香性,将非平面芳香性的概念扩展到碳-RE 金属循环的化学中。此外,受益于丁二烯二阴离子和 BTA 配体的氧化还原能力,BTA 桥式双核稀土金属环戊烯的基于配体的氧化还原化学展示了多样化和高效的多电子转移过程,突出了这些金属环在氧化还原化学中的潜力。

稀土金属循环的研究,包括其结构、表征、性质、反应性和合成应用,极大地丰富了 f 区金属循环领域。我们希望本报告将激发对新型有机金属试剂合成和金属循环介导的转化的进一步探索,从而推动稀土化学的持续进步。



Hot News / 相关推荐
  • 2026 - 09 - 15
    点击次数: 5
    来源:X-MOL关键部件的再制造不仅可以减少碳排放,还能节约宝贵的金属资源。我们之前的研究探索了利用超高速激光熔覆(EHLA)技术修复机车车轴的可行性。然而,沉积的铁基涂层的延展性不足以满足铁路标准,这极大地限制了其实际应用。本研究在原始铁基粉末中添加了不同含量的稀土(RE)氧化物。随后,将复合粉末分别沉积在LZ50车轴钢表面,制备了1:4比例的试样和1:20的微型试样。结果表明,添加0.4 wt...
  • 2026 - 09 - 14
    点击次数: 26
    来源:X-MOL高效的光捕获以及随后向三价镧系离子(LnIII)的能量转移(EnT)对于获得高性能发光LnIII配合物至关重要。然而,由于其潜在动态过程的复杂性,对其敏化机制的深入研究仍然有限。本研究利用稳态和瞬态吸收光谱及发射光谱,系统地研究了三种具有相同卡波苯乙烯配体的中性LnIII配合物(GdIIIL、TbIIIL和EuIIIL)。研究揭示了GdIIIL中从配体中心最低单线态激发态(S1)到...
  • 2026 - 09 - 14
    点击次数: 26
    来源:X-MOL近红外发光镧系材料在光电子学和信息处理等领域具有重要意义。然而,其发光效率受到多种因素的严重限制,包括振动猝灭、晶体场效应和结构对称性。近年来,具有原子级精确结构的新型镧系团簇为克服这些限制并实现高效近红外(NIR)发光提供了有希望的途径。本文中,我们通过逐步取代策略成功合成了两种不同的晶体化合物(Nd-1 和 Nd-2),从而实现了对 Nd 发光行为的调控。3岁以上离子。用五氟苯...
  • 2026 - 09 - 11
    点击次数: 72
    来源:X-MOL在水环境中选择性定量氰化物仍是一大挑战,而自校准的比分测量技术提供了有前景的解决方案。这里,通过点击反应构建了一个杂核 Eu(III)/Tb(III)超分子组装体 Eu.L.Tb,将氰化物响应的 Tb 通道与光物理惰性的 Eu 基准结合。当氰化物在 Tb 结合的苯酰三唑 DO3A 单元结合时,Tb3+发射被选择性淬灭,而 Eu3+发射则不受影响,产生类似红绿灯的绿移变红移,从而实现...
  • Copyright ©Copyright 2018  2020 上海市稀土协会 All Rights Reserved 沪ICP备2020034223号-1  沪公网安备 31010402010140号
    主办单位:上海市稀土协会 指导单位:上海市稀土材料开发应用办公室 承办单位:上海稀土产业促进中心 
    犀牛云提供企业云服务