综合新闻 News
联系我们
  • 客服服务电话:021-64321087
  • 商业服务电话:021-64321087
  • 技术服务电话:021-64321087
  • 联系人:崔老师 
  • 服务邮箱:shxtb@163.com
  • 地址:上海市徐汇区桂林路100号8号楼107室

高温煅烧改善Pt/CeO2团簇催化剂氧化还原性质阻止原子级再分散

日期: 2025-06-06
浏览次数: 492

来源:X-MOL

究人员通过高温煅烧削弱了Pt/CeO2催化剂的金属-载体相互作用,并且消除了催化剂大部分的表面羟基,阻断了铂团簇再分散为单原子的路径,进而避免了铂团簇在氧化性气氛下的再分散。不仅如此,高温煅烧提升了表面铈位点的氧化还原灵敏性,实现了更高的Ce3+生成速率。稳定的铂团簇以及更迅速的表面氧化还原动力学提升了催化剂的一氧化碳催化氧化性能。

AC-HAADF-STEM以及CO-DRIFTS表明不同煅烧温度制备的催化剂都体现出单原子催化剂的结构特征。H2-TPR的结果显示高温煅烧的催化剂还原峰温度更低。经过氢气还原,高温煅烧的催化剂展现出铂团簇的结构特征。不同还原温度的CO-DRIFTS表明铂单原子转变为团簇的温度和H2-TPR中的还原温度高度匹配。这表明H2-TPR的还原温度和Pt–O键的断裂温度密切相关,因此H2-TPR的还原温度可以作为Pt-CeO2相互作用强弱的描述符。

Pt 4f的AP-XPS结果表明两个催化剂在300度氢气条件下都体现出零价铂占主导的特征,而当温度降到50度时,低温煅烧催化剂的零价铂比例显著降低,这是由氧化铈的反向氧溢流造成,体现出低温煅烧的催化剂拥有更强的Pt-CeO2相互作用。当测试条件转变为一氧化碳氧化的反应气氛时,高温煅烧的催化剂仍有可观的零价铂物种,而低温煅烧的催化剂则被完全氧化。NH3-DRIFTS以及CO-TPR都表明高温煅烧后的催化剂羟基含量显著降低,不利于铂的再分散。

Ce 3d的AP-XPS结果表明在氧化性气氛到还原性气氛切换的过程中,高温煅烧的催化剂可以产生更多的Ce3+位点。Operando UV-vis的结果以及时间分辨的UV-vis结果表明高温煅烧的催化剂在CO + O2 到CO的气氛切换中可以产生更多的Ce3+,并且Ce3+的生成更加迅速。高温煅烧的催化剂Ce3+生成的活化能也显著低于低温煅烧的催化剂,表明高温煅烧有利于提升Pt/CeO2催化剂表面的氧化还原灵活性,促进催化反应的进行。

本文利用高温煅烧削弱Pt-CeO2相互作用的同时去除催化剂表面羟基,维持了催化剂表面团簇在氧化反应中的稳定性。不及如此,催化剂表面的Ce3+/Ce4+氧化还原循环被促进,将氧气的活化位点转移到界面Ce3+位点上,进而阻止了团簇的氧化再分散。



Hot News / 相关推荐
  • 2026 - 10 - 22
    点击次数: 5
    来源:X-MOL本文提出了一种环境无害的无铅双钙钛矿光电探测器,其构型为 FTO/PCBM/La2NiMnO6/CuI/碳。拟议设计配置已通过 SCAPS-1D 进行数值分析,通过优化吸收层厚度、受体掺杂、缺陷密度和界面质量,开发出高性能光电探测器。LNMO(鑭镍锰氧化物)作为吸收剂,在可见光近红外区域具有超过 100,000 cm-1 的高吸收系数,并且与 PCBM(苯基 C6...
  • 2026 - 10 - 21
    点击次数: 18
    来源:X-MOL三氧化钨(WO3)是一种众所周知的光致变色材料,在光照下会发生可逆的颜色变化,使其在智能窗、光存储和传感设备等领域具有广阔的应用前景。本研究通过调控水热反应温度和盐酸浓度,成功合成了一种形貌均匀且可控的WO3神经网络状结构。此外,本研究系统地考察了所制备WO3颗粒的光致变色响应时间,并筛选出响应速度最快的最佳样品。为了显著提升光致变色性能,本研究引入了稀土元素铒(Er)作为掺杂剂。...
  • 2026 - 10 - 21
    点击次数: 17
    来源:X-MOL为了寻找高效的二氧化碳还原光催化剂,稀土元素掺杂因其独特的电子结构和能级而备受关注,这些特性能够显著提高光吸收和电荷转移效率。本研究采用表面活性剂辅助水热法合成了铒掺杂的二维超薄BiOCl纳米片。铒掺杂不仅抑制了光生载流子的复合,而且进一步增强了BiOCl纳米片的光催化记忆效应。铒掺杂与预先可见光照射诱导的光催化记忆效应的协同作用,极大地调控了BiOCl纳米片的内部电子态。实验和密...
  • 2026 - 10 - 20
    点击次数: 37
    来源:X-MOL追求甲醇氧化羴基化为二甲基碳酸酯(DMC)高效催化剂的努力受限于在传统单基点/混合位点同时激活 CO 和甲醇的动力学挑战。本研究通过对双金属锌/铒-ZIF 进行热解,演示 0 了 Co–CoO x 界面工程策略,以构建 Co@NC 催化剂。系统调节锌/辅导比和热解温度控制纳米颗粒尺寸和氧化态,产生最佳催化剂 Co@NC-4,表现出高 DMC 时空产率(5.9 g DMC g cat...
  • Copyright ©Copyright 2018  2020 上海市稀土协会 All Rights Reserved 沪ICP备2020034223号-1  沪公网安备 31010402010140号
    主办单位:上海市稀土协会 指导单位:上海市稀土材料开发应用办公室 承办单位:上海稀土产业促进中心 
    犀牛云提供企业云服务