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用环氧化物或烯烃化学固定 CO2 构建用于环状碳酸盐合成的镧系金属-有机框架

日期: 2025-06-27
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来源:X-MOL

开发用于催化 CO2 成化学品的镧系元素金属有机框架 (Ln-MOF) 具有重要意义,因为它们的发光作用而不是催化作用。在这项工作中,基于 4,4′-(喹喔啉-2,3-二基)二苯甲酸 (H2qda) 水热合成了三种同构体 Ln-MOF(Eu-MOF、Ga-MOF 和 Tb-MOF)。结构分析表明,这些新的 MOF 显示出与二维、多孔和 4 连接的 sql 网络相同的配位模式。对它们在催化 CO2 转化性能的研究表明,它们可以在无溶剂和大气条件下有效地催化 CO2 与环氧化物的转化以产生环状碳酸盐,转化率高达 99%。同时,催化剂表现出良好的可回收性和广泛的底物适应性。此外,先前报道的具有不同配位模式的基于 H2qda 的 Ln-MOF (Eu-MOF-1) 对上述反应表现出相似的催化活性。催化数据主要表明这些同构体 Ln-MOF 表现出相当的催化活性,揭示了 Ln 节点(Eu、Tb 和 Ga)和配位模式对 CO2 与环氧化物偶联反应中的催化活性影响很小。此外,这些 Ln-MOF 已被用于促进烯烃和 CO2 的一锅“氧化羧化”,从而通过 TBHP/Ln-MOF/TBAB 复合材料产生环状碳酸酯,在大气条件下实现超过 80% 的收率。


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