来源:X-MOL
过渡金属修饰氧化铈(M-Ce-Ox)合金介导的低温 CO 催化氧化因其独特的界面协同作用而备受关注。本文通过微滴约束法合成了一系列 M-Ce-Ox(M = Fe、Co、Ni、Cu)介孔催化剂。催化剂按以下顺序表现出 T50:Cu-Ce-Ox > Ni-Ce-Ox > Co-Ce-Ox > Fe-Ce-Ox > 原始 CeO2。值得注意的是,Cu-Ce-Ox 在 110 °C 以下触发 CO 完全转化,这可归因于掺杂的 Cu 和 Ce 之间的强烈相互作用,伴随着更高的缺陷浓度、更丰富的活性氧和更好的表面还原性。密度泛函理论计算进一步表明,氧空位形成能与 M-Ce-Ox 的催化活性相关,趋势为:Cu-Ce-Ox(-0.834 eV)< Ni-Ce-Ox(0.092 eV)< Co-Ce-Ox(0.193 eV)< Fe-Ce-Ox(1.049 eV)< CeO2(2.159 eV)。这些发现为设计高效、经济的非贵金属 CO 氧化催化剂提供了概念验证,该催化剂通过过渡金属掺杂优化了界面调节,并得到了模拟和实验结果的支持。