来源:X-MOL
铂因高催化活性和热稳定性,被广泛应用于汽车尾气净化等领域,单原子分散的铂催化剂能最大化原子利用率,并降低贵金属用量,如能解决其活性与稳定性问题,将具有广阔的应用前景。
清华大学李亚栋院士和上海光源甘涛等研究者利用“缺陷工程调控”策略来构建高性能催化剂,在具有La空位的钙钛矿LaFeO3(v-LaFeO3)上成功锚定氧化态铂单原子(Pt4+)。制备的催化剂无需还原预处理,即可实现低温下CO的高效氧化,并具有很好的稳定性。相关论文发表在Journal of the American Chemical Society 上。
研究团队结合原位吸收谱-质谱(XAFS-MS)联用技术与密度泛函理论(DFT)计算,揭示了其独特的反应机制:铂单原子为反应活性中心,v-LaFeO3与Pt原子间的界面配位氧直接参与反应。CO与界面氧结合生成CO2,消耗的氧物种通过O2在Pt位点的解离快速补充。反应过程中铂的配位环境虽随氧物种循环发生动态变化,但氧化态Pt的核心状态与高配位结构始终保持,避免了铂的还原团聚或过度氧化钝化。
该研究通过精准调控载体缺陷,实现了铂单原子催化剂“电子态优化”与“稳定性提升”的协同,突破了传统体系的固有矛盾。这一策略不仅为CO氧化反应提供了高性能催化剂,更为其他氧化反应(如VOCs降解、汽车尾气净化)中贵金属单原子催化剂的设计提供了普适思路——通过载体缺陷工程调控活性位点的配位环境与电子结构,有望在降低贵金属用量的同时,兼顾催化活性与长期稳定性,推动环保催化等领域的技术升级。