来源：X-MOL
开发高效且耐用的非贵重电催化剂用于氧气演化反应（OER）对于可持续氢气生产至关重要。本研究设计了一个缺陷的 CoFe 层双氢氧化物（LDH）支持物，通过简单的单步共沉淀方法稳定分离的铈原子。所得的单原子催化剂，称为 Ce0.2CoFe-LDH，通过原子分辨率电子显微镜和基于同步辐射的 X 射线光谱法进行了全面表征，确认了锚定在 LDH 基质中阳离子空位点的 Ce3+物种的原子色散。观察到 Ce 和 Co/Fe 位点之间存在强烈的电子相互作用，导致电荷重新分布，从而增加过渡金属的价态，并激活动态的 Ce3+/Ce4+氧化还原循环。优化后的催化剂在碱性介质中表现出卓越的 OER 性能，在 10 mA·cm–2 波段下可实现低至 227 mV 的过势，塔费尔斜率为 48.3 mV·dec–1，且连续运行 50 小时内稳定性极佳。电化学测量显示电荷转移促进，电化学活性表面积增加。第一原理计算进一步表明，占据铵空位的铵原子显著优化了反应中间体的吸附，降低了速率决定步骤的能量势垒至 1.81 eV，并通过 d 能带中心的上移诱导金属特性。本研究确立了缺陷驱动单原子锚定作为 LDH 电催化剂中电子结构调制和反应路径优化的有效策略，为高性能能量转换材料的设计提供了宝贵见解。