来源:X-MOL
多核配位纳米笼虽具有宽敞的空腔结构和丰富可调的金属活性位点等优势,但极少被用于催化多组分Ugi反应。本文设计并合成了一种富含金属螯合位点的桥联配体(H₅L),其由咪唑与酰腙单元连接而成。通过精确调控金属盐种类与溶液pH,成功构筑了三种基于该配体H₅L的镧系金属–有机配位纳米笼(MOCN),分别命名为Tb₆、Zn₆Tb₆和Na₂Zn₄Tb₆。这些纳米笼具有中等尺寸的内腔(约9.0–10.0 Å),可容纳合适的底物分子;其内外表面均密集分布路易斯酸性位点,从而高效催化三组分Ugi反应。实验结果表明,梯度构建的异金属纳米笼Zn₆Tb₆和Na₂Zn₄Tb₆相较于单金属Tb₆纳米笼展现出更优的催化活性和更广的底物适用性;其中Na₂Zn₄Tb₆在第五次循环使用后仍能保持目标产物80%以上的收率。本研究证实了通过金属盐工程实现镧系基MOCN催化剂梯度组装的可行性,并展现了其在三组分Ugi反应中的优异催化性能,为高性能纳米笼催化剂的设计提供了新策略,凸显了异金属MOCN在超分子催化中的应用潜力。