来源：X-MOL
镧系分子磁体是量子信息技术的理想候选材料，但精确预测其电子和磁性的计算成本限制了它们的发现。多参考方法能够提供所需的精度，但由于需要手动选择模型空间（自旋轨道耦合处理中考虑的状态），其大规模应用受到阻碍。我们提出了一种基于完整活性空间波函数和态相互作用自旋轨道（SISO）耦合的单镧系配合物自动化多参考工作流程。其核心在于构建SISO模型空间的迭代协议，该协议能够在不同的配位环境下实现可靠且可重复的计算。对镧系六氯化物的基准计算表明，包含能量高于基态约5 eV的无自旋轨道耦合态，可以重现实验配体场分裂，在整个镧系元素范围内，平均绝对误差为100–200 cm⁻¹。我们进一步研究了模型空间大小如何影响代表性的镝基和铒基单离子磁体以及[Ln(DOTA)(H2O)]−族化合物的磁各向异性和g张量。最后，我们将该方法应用于299个镧系配合物，生成了一致的配体场分裂、g张量、磁轴和磁化反转近似势垒的数据集。这项工作为镧系分子磁体的高通量多参考计算和数据生成建立了一个实用的框架。