来源:X-MOL
追求甲醇氧化羴基化为二甲基碳酸酯(DMC)高效催化剂的努力受限于在传统单基点/混合位点同时激活 CO 和甲醇的动力学挑战。本研究通过对双金属锌/铒-ZIF 进行热解,演示 0 了 Co–CoO x 界面工程策略,以构建 Co@NC 催化剂。系统调节锌/辅导比和热解温度控制纳米颗粒尺寸和氧化态,产生最佳催化剂 Co@NC-4,表现出高 DMC 时空产率(5.9 g DMC g cat –1 . h –1 )和选择性(97.8%)。通过 DFT 和原位光谱研究,我们揭示了一种浓度驱动的协同机制:CO 0 位点优先吸附并富集 CO,而相邻的 Co-CoO 0 x 界面则激活甲醇,形成甲氧基中间体。局部高浓度的一氧化碳确保了界面上与甲氧基的快速偶联,显著提升了反应效率。本研究确立了空间分辨双功能性的基本设计原则,以增强 C1 转化中的催化作用。