来源:X-MOL
开发高效稳定的催化剂对于推进甲基环己烷(MCH)基液态有机氢载体(LOHC)技术至关重要,然而,氧化铝负载的铂基催化剂在MCH脱氢反应中的性能通常受到活性-稳定性权衡的限制。本文证明,通过构建由铂纳米颗粒和原子分散的(Er-)O位点组成的协同双位点结构,可以克服这一限制。该催化剂负载于掺铒氧化铝上。2哦3尺寸均匀的铂纳米颗粒表现出极高的产氢速率,高达 2966 mmol∙g⁻¹点-1∙分钟-1在 300 °C 下,Pt/5Er-Al 催化剂的性能优于大多数氧化铝负载的 Pt 催化剂。值得注意的是,该催化剂表现出优异的长期稳定性,即使在高温高空速条件下,氢气纯度仍能保持在 99.9% 以上。结合结构表征、动力学研究和原位氢气分析,证实了该催化剂的优异性能。D交换漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)和密度泛函理论计算表明,掺杂使Pt的d带中心上移,降低了Pt的电子密度,从而削弱了H的吸附并促进了H向相邻(Er-)O位点的溢出。这种协同作用维持了Pt上较低的氢覆盖率,降低了速率决定步骤的动力学势垒,并加速了H的扩散。2本文展示了通过掺杂原子在氧化铝中介导的氢溢流策略,为设计先进的氧化铝基脱氢/加氢催化剂开辟了一条新途径。