来源：X-MOL
荧光寿命不仅可以反映发光动力学过程，也可以作为独特的光学特征维度用于荧光编码、光学防伪、生物成像及分子/病毒检测等，因此对其调控方法及潜在机理的研究具有重要意义。目前已有的研究多通过控制掺杂浓度、颗粒尺寸、特殊核壳结构等化学方法进行稀土离子上转换荧光寿命调控，即内参法。然而，对于控制激发光（脉冲宽度、功率）来实现颗粒内部能量状态及荧光寿命的变化还没有研究，也因此，对激发与衰减动力学关系及其对瞬态发光影响的研究还是空白。近日，南京工业大学、新疆大学黄岭教授（点击查看介绍）与南开大学宋峰教授（点击查看介绍）合作仅通过控制激发光源参数，即外参法，就在同一个纳米颗粒上实现了超20倍的荧光寿命调节，并且首次观察到红⇔绿双向可调节的瞬态发光。
在稀土发光材料内部，敏化剂离子吸收的激发光能量可以通过能量传递直接作用于激活剂离子发光，也可通过多步能量迁移作用于远离初始激发位的激活剂离子发光。这两种不同的过程所产生的微小的时间差使得每一个稀土离子的激发与发射都不同步，因此稀土材料的发光实际上是所有稀土离子在某一特定时间发光的统计结果。而能量迁移与能量传递过程对激发光脉宽与功率的不同响应将导致激活剂离子不同的激发与衰减动力学，并最终导致可被激发光调节的瞬态发光光谱与瞬态发光颜色。实验结果表明，通过改变激发光脉宽可使Er3+在540 nm处的荧光寿命从26.8微秒调节的536.3微秒，而红绿光强度比可以从0.26变化到18.15。进一步研究证实，激发调制荧光寿命的现象普遍存在于尺寸大于20 nm以上材料中。
该工作研究了稀土离子的荧光寿命“动态”响应的内在机理，证实了激发（上升沿）与发射（下降沿）之间的内在关联，首次在仅改变激发光的条件下实现超20倍荧光寿命调控，基本界定了荧光寿命与激发脉宽、功率及自身尺寸的关系，填补了目前该领域的研究空白。该研究成果提供了不依赖于繁冗的材料化学设计与合成实现荧光寿命与发光颜色大幅度调控的方法，为理解稀土掺杂上转换发光材料的荧光寿命和发光动力学过程提供了新视角，也为与荧光寿命相关的激光产生、快速成像、传感等应用提供了新启示。
这一成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition 上，文章的第一作者是韩迎东博士和高潮博士，通讯作者为宋峰教授（南开大学）和黄岭教授（南京工业大学、新疆大学）。