刘福东、辛洪良、卢岳JACS：富缺陷CeO2上嵌入型Pt单原子层催化剂高效催化CO氧化

日期： 2022-11-23

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原创刘福东团队科学温故社

金属位点的局部配位结构决定了负载型金属催化剂的性能。在本工作中，作者利用表面缺陷富集策略，在CeO₂-Al₂O₃载体上以铂单原子（Pt₁）为前体物成功制备了具有100%金属分散和局部配位环境（嵌入与吸附）精确控制的铂单原子层（Pt_ASL）结构。研究发现Pt₁的局部配位环境不仅决定了其催化活性，还决定了其在还原活化过程中的结构演变。在低温催化一氧化碳（CO）氧化反应中，嵌入CeO₂晶格中的Pt_ASL活性位点表现出最高的转化频率，其活性是吸附在CeO₂表面的Pt_ASL位点的3.5倍，是Pt₁位点的10-70倍。进一步研究表明，嵌入的Pt_ASL有利于CO的吸附和促进CeO₂中晶格氧的活化/反应性，因而有效促进了CO催化氧化活性。这项工作为精确控制活性金属位点的局部配位结构，以及实现100%的原子利用效率和目标反应的最高本征催化活性提供了新思路。

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