原创 刘洋 光波常
具有宽光谱的相干中红外光源可以对多种分子同时进行吸收标定，进而加速探测过程，比如文化遗产保护中元素探测和生物医学应用中癌症标记物的标定等，还可以应用于二维材料中拓扑相和超导等物质奇异特性的研究。本期介绍基于脉冲内自差频方案的高重复频率宽光谱中红外光源，来自美国国家标准与技术研究所Scott A. Diddams组的工作。2021年，该课题组基于掺铒光纤激光器脉冲内自差频产生了波长覆盖六个倍频程的光学频率[1]，在这一基础之上，同一课题组又发展了重频高达1GHz的中红外光学频率梳[2]。
图1 实验装置图[2]实验装置如图1所示，重复频率为1GHz、脉宽宽度300fs、功率为60mW、光谱带宽为13nm的种子脉冲经过预放大后光谱展宽到39nm。预放大后的脉冲经过CPA放大后得到平均功率3.6W、脉冲宽度为120fs的脉冲，对应的脉冲能量为3.6nJ。为了满足不同的需求，该课题组选用了正色散和负色散两种高非线性光纤来展宽光谱并将脉冲压缩至少周期量级，最后聚焦到不同的非线性晶体中进行脉冲内自差频得到宽带的中红外脉冲。
图2 正色散高非线性光纤展宽压缩结果[2]利用正色散、高非线性光纤所产生的光谱展宽和脉冲压缩结果如图2所示。经过21cm长的光纤，脉冲光谱展宽到1.3-1.7μm，再用提供负色散的块状熔融石英将脉冲压缩至22fs。
图3 7-13μm中红外脉冲产生[2]压缩后的脉冲聚焦到两种非线性晶体中，分别是560μm的CSP和1mm的OP-GaP。输出光谱如图3所示，其中CSP中产生的中红外光谱范围为7.5-13μm，OP-GaP中产生的中红外光谱范围为7-14μm，两者产生的中红外脉冲功率均小于100μW。
图4 负色散高非线性光纤展宽压缩结果[2]为了产生波长范围在7μm以下的中红外脉冲，需要将近红外的光谱进一步展宽，为了克服由正色散光纤中的光波分裂效应导致的展宽停滞，作者用负色散、高非线性光纤来得到更宽的展宽光谱，并利用孤子自压缩效应直接输出少周期脉冲。作者采用3.6cm长的负色散高非线性光纤将光谱展宽到1-2.2μm，脉冲自压缩到8.1fs，结果如图4所示。
图5 3-4.7μm中红外脉冲产生[2]
少周期的脉冲聚焦到两种PPLN中实现脉冲内自差频，通过改变晶体的周期来得到3-4.7μm可调谐的中红外脉冲输出，结果如图5所示。第一块五个周期的PPLN输出中红外脉冲最大平均功率为4.5mW，第二块16个周期的PPLN输出中红外脉冲最大平均功率为6.2mW。
图6 GHz光梳锁定[2]
为了锁定光梳，作者对比了两种方案：方案1利用非线性晶体的级联二阶非线性效应得到3.5um的拍频信号的fceo（图6a），并将其作为反馈信号来锁定近红外光梳（图6c）。方案2则是直接将近红外光梳锁定到一个窄线宽的参考光源上（图6b）。这两种情况下的积分相位噪声分别是1.5 rad和85 mrad。很明显，锁定到参考源上效果更好，但第一种方案也能满足很多应用需求。
该工作首次报道了重复频率高达1GHz、波长范围覆盖3-13微米的中红外光梳，为GHz中红外双光梳光谱学应用打下了良好的基础。
参考文献：
[1] Lesko, D., Timmers, H., Xing, S., Kowligy, A., Lind, A. J., & Diddams, S. A. (2021). A six-octave optical frequency comb from a scalable few-cycle erbium fibre laser. Nature Photonics, 15(4), 281-286.
[2] Hoghooghi, N., Xing, S., Chang, P., Lesko, D., Lind, A., Rieker, G., & Diddams, S. (2022). Broadband 1-GHz mid-infrared frequency comb. Light: Science & Applications, 11(1), 1-7.