物质学院马贵军课题组发现氧硫化物光催化剂各向异性电荷传输机制
日期：
2024-03-20
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氢能是一种环保无污染和具备高能量密度的能源。基于无机半导体的光催化分解水过程是一种绿色环保的制氢工艺，可将太阳能转化并储存在氢气分子中。在光催化分解水反应中，半导体催化剂的光吸收、体相电荷分离和表面电荷注入被普遍认为是实现高效转换的三个关键因素。目前常见的半导体材料难以同时满足宽光谱吸收和高电荷分离效率这两大关键点。近日，上海科技大学物质科学与技术学院马贵军课题组采用熔盐辅助固相法成功地合成了一种窄带隙的氧硫化物纳米片Y2Ti2O5S2（YTOS），发现这一材料具有晶面选择性电荷迁移特性，表现出优异的体相电荷分离能力，并进一步显著提升光催化分解水反应活性，实现高效的太阳能制氢。这项研究首次证实了钙钛矿氧硫化物光催化剂的各向异性电荷迁移特性，对于提升这一类材料中的电荷分离和表面催化效率至关重要。成果发表于化学领域学术期刊《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）。本工作证明了YTOS纳米片的{101}和{001}晶面在光催化过程中分别起到光还原和光氧化的作用，即YTOS纳米片在光激发下产生的电子和空穴会自发地分别朝着这两个晶面迁移，显示出这种氧硫化物具有各向异性的电荷迁移性质。基于密度泛函理论（DFT）计算揭示了YTOS的{101}和{001}晶面之间存在带能级差异，促进了电荷在晶面之间的迁移。这种各向异性电荷迁移产生了在这两个晶面之间的内建电场，能够极大促进光催化过程中的电荷载流子分离，从而提升光催化活性。研究团队还定量精确测量了YTOS微观颗粒不同晶面的表面光电压，计算出内建电场强度，进一步证明了YTOS具有本征的各向异性电荷迁移能力，验证了YTOS的内建电场强度与其光催化产氢活性高度相关。Z-scheme光催化体系的设计灵感源于自然界中的Z型光合作用机制：两个光系统（PSI和PSII）协同合作，通过一个呈Z型的电子传递链完成太阳能的捕获和转换。而人工Z-scheme光催化系统中也采用两种不同的光催化剂，各自对应自然界中的一个光系统。基于Z-scheme理念，采用YTOS作为析氢光催化剂结合具有产氧活性的BiVO4光催化剂，在[Co(bpy)3]2+/3+氧化还原电对中实现了稳定的太阳能驱动的光催化全水分解，并取得了高效的太阳能到氢能转换效率（STH）。上科大物质学院2022级博士研究生张家铭为本项成果的第一作者，上科大物质学院马贵军教授和北京大学深圳研究生院周鹏教授为共同通讯作者，上海科技大学为合作成果的第一完成单位。上海科技大学电镜中心、分析测试平台为材料分析测试提供了帮助。论文标题：Anisotropic Charge Migration on Perovskite Oxysulfide for Boosting Photocatalytic Overall Water Splitting论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c12417
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