亚纳米尺度全暴露Pt团簇高效催化多步加氢研究获进展
日期:
2024-06-21
浏览次数:
33
中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家研究中心研究员刘洪阳、副研究员刁江勇和博士研究生司阳等,联合北京大学教授马丁、中国科学院山西煤炭化学研究所研究员温晓东、香港科技大学教授王宁等,在富缺陷石墨烯载体表面精准构建了全暴露Ptn团簇催化剂,实现了高效催化2,4-二硝基甲苯多步加氢,并在亚纳米尺度下探讨了2,4-二硝基甲苯加氢的金属结构的依赖性。近日,相关研究成果在线发表在《自然-通讯》(Nature Communications)上。芳胺是重要的有机化工原料和化工中间体,被广泛应用于医药、农药、染料、聚合物等功能性化合物的合成。芳胺类化合物可通过其对应的硝基芳烃还原制备。2,4-二氨基甲苯是高附加值芳胺化合物,由2,4-二硝基甲苯加氢制备,被应用于聚氨酯工业。由于二硝基芳烃存在两个硝基官能团,其加氢反应需要经过相当复杂的多步加氢过程,且这一过程涉及多个串联反应和并联反应。对于二硝基芳烃的多步加氢反应,传统的负载型铂族金属催化剂存在活性较低、稳定性差、价格昂贵、原子利用率低等问题。因此,亟需开发具有高活性、高金属利用率和低成本的高效催化剂。该团队在富缺陷的纳米金刚石-石墨烯(ND@G)载体表面精准构建了Ptn团簇催化剂(Ptn/ND@G),通过球差电镜、XPS和X射线吸收谱等手段进行了系统表征,证明了Pt的全暴露团簇结构。科研人员在2,4-二硝基甲苯加氢性能测试中,比较了Ptn团簇、Pt1单原子及Ptp纳米颗粒之间催化加氢性能的差异。在温和条件下,Ptn/ND@G催化剂在加氢反应中表现出优异的催化活性和选择性,并能够至少循环使用5次,展示出良好的循环稳定性。同时,Ptn/ND@G催化剂对含有不同官能团的二硝基芳烃多步加氢反应也表现出优异的催化性能。实验和密度泛函理论计算表明,Ptn团簇中多个活性位点之间的协同作用促进了硝基芳烃底物和H2的共吸附/活化;同时,Ptn团簇对中间体和产物具有适度的吸附能力,使得该多步加氢反应具有优异的催化性能。此外,Pt单原子催化剂由于单一活性位点难以同时吸附活化硝基芳烃底物和H2,表现出较低的活性。该研究构建了全暴露Pt团簇活性结构,实现了原子利用率和反应性能的最大化,这为开发高效多步加氢催化剂提供了新思路。研究工作得到国家自然科学基金、国家重点研发计划、中国科学院相关项目的资助,并获得上海同步辐射光源和北京同步辐射光源的支持。
Hot News
/
相关推荐
2025
-
09
-
03
点击次数:
13
2025年9月3日上午,上海稀土聚氨酯硅酸盐协会联合支部全体党员怀着无比崇敬的心情,通过集中观看、居家学习、移动设备直播等多种方式,同步收看纪念中国人民抗日战争暨世界反法西斯战争胜利80周年大会直播,共同回顾那段波澜壮阔的历史,缅怀先烈,深刻学习领会习近平总书记重要讲话精神,汲取开创未来的奋进力量。在阅兵式中,伴随着激昂的军乐,徒步方队、装备方队、空中梯队依次通过天安门广场,全新的军旗引领着整齐划...
2025
-
09
-
03
点击次数:
11
2025年9月3日上午,上海稀土聚氨酯硅酸盐协会联合支部全体党员怀着无比崇敬的心情,通过集中观看、居家学习、移动设备直播等多种方式,同步收看纪念中国人民抗日战争暨世界反法西斯战争胜利80周年大会直播,共同回顾那段波澜壮阔的历史,缅怀先烈,深刻学习领会习近平总书记重要讲话精神,汲取开创未来的奋进力量。在阅兵式中,伴随着激昂的军乐,徒步方队、装备方队、空中梯队依次通过天安门广场,全新的军旗引领着整齐划...
2025
-
09
-
03
点击次数:
10
悉尼,8月29日(阿格斯)—澳大利亚生产商Lynas Rare Earths公司通过发售股票筹集了7.5亿澳元(合4.9亿美元)资金,以加速和扩大其全球采矿和加工业务,将自己定位为支持中国以外的磁铁客户的稀土原料供应商。莱纳斯今天告诉投资者,该公司的融资估值为每股13.25澳元,比其最近的交易价格14.73澳元/股下降了10%。该公司还将向现有散户投资者提供以折扣价购买价值至多7500万澳元股票的...
2025
-
09
-
03
点击次数:
10
来源:X-MOL氨(NH3)作为重要的化肥原料和清洁能源载体,其工业生产目前主要依赖高温高压的Haber-Bosch工艺,该过程能耗约占全球总能耗的2%。这一工艺的核心挑战在于如何高效断裂N≡N三键,而开发高效催化剂以降低反应能垒是解决问题的关键。根据金属的氮亲和性与催化活性之间存在的火山型关系,钌(Ru)基催化剂展现出良好的应用前景。然而,目前仍缺乏系统的理论指导来推动高活性Ru基合成氨催化剂的...