材料学院夏川教授团队在Advanced Materials报道高效电解水催化剂的单原子调制新策略
日期：
2024-09-18
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近日，材料学院夏川教授团队在Advanced Materials上发表了题为“Ruthenium single-atom modulated protonated iridium oxide for acidic water oxidation in proton exchange membrane electrolysers”的研究论文。材料与能源学院博士后唐佳琳为论文第一作者，夏川教授为论文通讯作者。电子科技大学材料与能源学院为论文第一署名单位。氢能是一种清洁零碳、灵活高效、来源丰富的二次能源，作为现代能源体系的重要组成部分，是实现我国“双碳”目标的重要载体。质子交换膜电解水（PEMWE）是最环保、最有前景的氢气生产方式。然而，PEMWE的极端强酸性环境需要使用贵金属作为电极，并且阳极析氧反应（OER）缓慢的动力学也限制了制氢效率。因此，开发高效且稳定的电解水催化剂，对发展大规模PEM电解水制氢技术尤为关键。在酸性介质中，IrO2催化剂是目前为止最有效的OER电催化剂。然而，IrO2的质量活性低，过电位超过300 mV。替代性铱基氧化物，包括水合IrOx和钙钛矿基铱氧化物由于晶格氧被激活具有很高的催化活性。然而，这些催化剂在OER过程中形成可溶性高价Ir位点，导致结构破坏和性能失活，难以在PEM中应用。研究人员发现一种新型的Ir基氧化物材料-质子插层的氧化铱，可以通过质子迁移完成电荷补偿来稳定高价IrOx物质，这有助于防止Ir的过度氧化和溶解。因此，质子化氧化铱在酸性OER中表现出优异的催化稳定性。尽管如此，这种质子在块体晶格中的富集引发了对电导率降低的担忧，可能会牺牲一部分催化活性。因此，开发高性能的Ir基催化剂的关键在于如何权衡催化活性和稳定性。本研究介绍了一种Ru单原子掺杂的质子化氧化铱（H3.8Ir1-xRuxO4）催化剂。采用一系列电化学原位表征技术和18O同位素电化学微分质谱揭示OER反应机理。结果表明，Ru单原子有利于诱导Ir-O晶格中形成局部氧空位，协同加强对OOH*中间产物的吸附，提高固有的OER活性。此外，Ru的优先氧化性和氧空位的电负性抑制了Ir的过氧化，极大地稳定了Ir-O活性位点，提高了OER的稳定性。密度泛函理论（DFT）计算证实了Ru协同氧空位增强了OOH*的结合能，降低OOH*中间体的形成能垒方面，从而改善了OER活性。最终，H3.8Ir1-xRuxO4催化剂在10mA cm-2条件下的过电位为255mV，在酸性电解质中显示出卓越的催化耐久性，超过1100小时。与原始H3.8IrO4相比，稳定性显著提高了一个数量级。利用H3.8Ir1-xRuxO4催化剂作为阳极的质子交换膜电解槽在2A cm-2的高电流密度下可稳定运行超过1280小时。
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