单原子钡助剂对氨分解的非贵金属催化剂有极大的增强作用
日期：
2024-11-20
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北京大学马丁研究组的最新研究揭示，单原子钡助剂对氨分解的非贵金属催化剂有极大的增强作用。这一研究成果于2024年11月5日发表在国际顶尖学术期刊《德国应用化学》上。在该工作中，在氨分解反应条件下，以结晶化的BaCO3为前驱体，在Co-Ba/Y2O3催化剂上原位制备Ba单原子。优化后的Co-Ba/Y2O3催化剂H2产率达到138.3 mmol H2·gcat-1·min-1在极低温度（500°C，GHSV = 840000 mL·g-1·h-1）下，Co-Ba/Y2O3在350 h的测试中表现出优异的耐久性，在所有非贵金属催化剂中实现了最高的活性，达到甚至超过了许多报道的Ru基催化剂。在高温（≥600°C）条件下，Y2O3和Co与Ba均表现出正相互作用，有利于Ba的分散。Ba单原子显著提高Co的电荷密度，形成额外的活性Co-O-Ba-Y2O3界面位，减轻了氢中毒，降低了*NH的N-H键活化的反应势垒。原子分散助催化的探索在多相催化领域具有开创性意义，为催化材料开辟了一个全新的领域。据介绍，单原子催化剂因其对金属的高利用率而受到越来越多的关注。然而，研究人员倾向于开发单原子形式的多种活性金属，单原子助催化的内在作用往往被低估，而这在提高反应活性方面具有重要作用。题目： 用于氨分解的单原子钡促进剂极强非贵金属催化剂作者： 徐凯， 张元义， 王伟伟， 彭米， 刘金成， 马超， 张亚温， 贾春江， 马丁， 闫春华摘要： 单原子催化剂作为一个成熟的话题，因其对金属的高利用率而受到越来越多的关注。然而，研究人员更喜欢开发各种具有单原子形式的活性金属，单原子促进剂的内在作用通常被低估，这对提高反应活性具有重要意义。本工作在氨分解反应条件下，以结晶的 BaCO3 为前驱体，在 Co-Ba/Y2O3 催化剂中原位制备了 Ba 单原子。优化的 Co-Ba/Y2O3 催化剂在极低温度（500 °C，GHSV = 840,000 mL·g1·h1）下实现了极高的 H2 产氢速率，达到 138.3 mmolH2·gcat1·min1，Co-Ba/Y2O3 在 350 h 测试中表现出优异的耐久性，在所有非贵金属催化剂中实现了最高的活性，达到甚至超过许多已报道的 Ru 基催化剂。Y2O3 和 Co 都表现出与 Ba 的正相互作用，这显着促进了 Ba 物质在高温 （≥ 600 °C） 下的分散。Ba 单个原子显着提高了 Co 的电荷密度并形成额外的活性 Co-O-Ba-Y2O3 界面位点，从而减轻了氢中毒并降低了 *NH 的 NH 键激活的反应势垒。原子分散启动子的探索在多相催化领域具有开创性，它开辟了催化材料的一个全新领域。DOI： 10.1002/anie.202416195https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202416195
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