云南大学胡万彪团队在Nature Communications发文揭示二维铁电材料离子占位与迁移机制
日期：
2024-11-26
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近日，云南大学胡万彪团队（现代工学院/材料与能源学院/电镜中心/云南省电磁材料与器件重点实验室）在Nature Communications发表题为“Atomic-level direct imaging for Cu(I) multiple occupations and migration in 2D ferroelectric CuInP2S6”的研究论文。二维范德华铁电材料因奇特的物理和量子现象，广泛应用于场效应晶体管（FET）、非易失性存储器、铁电隧道结（FTJ）等领域。二维单斜（Cc）结构的CuInP2S6（CIPS），因其四势阱可调节的室温铁电性，在电子器件领域得到了广泛的研究。CIPS的铁电极化与Cu(I）所在晶格的位置有较强的关联性。如图1a所示，CIPS由InS6八面体笼，Cu(I）子以及P-P对构成一个连续的层，层与层之间通过范德瓦尔斯力以ABAB的堆垛方式构成完整的二维晶体。在TC点以下，Cu(I）自发的占据位置I（位置III），导致晶体的空间反演对称性破缺；从而产生朝下（朝上）的自发极化。由于Cu(I）的可迁移性，在CIPS晶体当中存在着面外（OOP）和面内（IP）两种极化（图1b）。当施加外场（如电场、应力、热等）时，Cu(I）的占位可以切换，使极化方向与场方向对齐（例如，当外加电场向上时，所有Cu(I)离子都切换到III位置，使极化点向上）。目前，该材料仍有一些问题未得到解决，例如：有多少可能的位置可以容纳Cu(I）切换或额外迁移？除了位置I和III外，是否还有其他可能的占据位置？Cu(I）是否有可能迁移到间隙位置或层间位置？此外，Cu(I）以什么样的路径来进行迁移？显然，这些基本的结构和物理图像对于理解CIPS的铁电性质和极化开关机制至关重要。在本工作中，研究团队通过像差校正扫描透射电子显微镜（AC-STEM）对CIPS单晶进行了原子级直接成像，以精确跟踪沿（100）-CIPS电子束辐照下Cu(I）的动态行为（图1c）。结果表明，Cu(I）在外加电子辐照下具有多重占位，Cu(I）可以迁移到InS6八面体骨架之间的晶格、空位、间隙和层间位置，形成CuxInP2S6（x=2-4）局域结构。Cu(I）多重位置占据诱导的晶格应力导致层与层沿b轴方向滑移，产生1/ 6b晶格常数的晶面滑移。CuxInP2S6（x=2-4）是一种局域动态结构，当电子剂量大于50 e− Å−2时以亚稳态存在，从而产生的动态过程。这些发现揭示了Cu(I）在CIPS中迁移的潜在机制，为控制其铁电性能的基本过程提供了重要依据。云南大学材料与能源学院2021级博士研究生郭长金为该论文第一作者，现代工学院胡万彪研究员为通讯作者。该研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、云南省“兴滇英才支持计划”云岭学者专项、云南省电磁材料与器件重点实验室（筹）、云南大学“双一流”建设专项、云南大学电镜中心的资助和支持。论文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-54229-7
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