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东北大学骆文彬教授课题组Carbon Energy:局部电子结构优化助力高压钠离子电池层状氧化物正极材料

日期: 2024-11-29
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钠离子电池因其在大规模储能系统中的潜在应用而备受关注。O3型锰基层状过渡金属氧化物(NaMnxMe1-xO2,Me:过渡金属)因其组分结构化学多样、电化学性能可控和大规模工业化生产技术可行等固有优势,被视为最理想的钠离子电池正极材料。然而,其在脱嵌钠过程中产生的MnO2层滑移,Mn3+/Mn4+氧化还原产生的Jahn-Teller效应及高电压下(>4.2V,vs. Na+/Na)晶格氧的不可逆损耗(O2−→O2),共同导致了材料的不可逆的结构转变和容量衰减。先前研究表明,通过元素掺杂如Ni, Ti, Mo, Li, Cu, Mg, Zn, Al等,可不同程度抑制结构变化从而提高材料稳定性,而O 2p轨道和过渡金属之间的混合程度和电子结构可直接决定材料在高电压下循环的电化学性能。因此,优化晶格氧的局部电子结构成为在保持稳定的同时实现高压循环的关键途径。




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