上海大学孙丽宁AOM：高量子产率和高水稳定性的异质结构稀土钙钛矿纳米粒子用于光学信息存储研究
日期：
2025-02-11
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铅钙钛矿因其卓越的发光性能而受到广泛关注，有结构简单、发光量子产率高等优势，且温和的反应条件和简短的合成流程使其成为光电器件研究的热点之一；同时，掺杂后可实现发射的可调谐性。然而，铅基材料的毒性和低稳定性对其发展构成了极大限制。无铅钙钛矿和金属卤化物纳米颗粒的出现为解决以上铅钙钛矿的问题提供了新的途径。例如，Cs₂AgInCl₆、CsEuCl₃等无铅钙钛矿，通过引入稀土离子，拓展了发光应用范围，从可见光延伸至近红外光区，三价稀土离子的多样性发射进一步增加了材料的潜在应用。然而，这也带来了一系列挑战，如发光量子产率较低、颜色纯度不足，以及水的稳定性问题尚未得到解决。尽管稀土钙钛矿因表面致密配体的保护而表现出相对较好的稳定性，结构不易在水中塌陷，但这一措施并未从根本上解决稳定性问题。因此探索提升钙钛矿材料性能的方法和策略有重要的科学意义和应用价值。近期，上海大学孙丽宁教授科研团队提出了一种创新性的异质结构合成策略，能够显著增强稀土双钙钛矿材料的水稳定性、量子产率及色纯度。该策略采用改良的热注射法，避免了在高温合成过程中钙钛矿的崩解，通过低声子能量和高稳定性的NaLnF4对双钙钛矿表面进行钝化。此外，该研究系统地研究并利用了材料在合成过程中的离子迁移现象，结果表明，双钙钛矿卤化物异质结构纳米颗粒的量子产率最高可提升至纯钙钛矿的7倍；同时，材料合成中常见的离子迁移现象得到了有效利用，以促进self-trapped excitons (STE)向镧系元素稀土发射中心的能量转移；在去除表面配体后，分散于水中的纳米颗粒不仅维持了发光特性，还展现出了更高的色纯度，并成功应用于光学信息存储领域的研究。研究团队采用改进的热注射技术，成功地在稀土双钙钛矿表面实现了NaLnF4的包覆，进而构筑了异质结构的纳米颗粒，显著提升了其在水中的稳定性；通过表面钝化处理，异质结构纳米粒子的发光量子产率得以提升至纯Cs2NaEuCl6的7倍，而形成异质纳米粒子后Cs2NaEuCl6的发光量子产率则提高至原来的3倍，显示出在增强稀土双钙钛矿发光性能方面的广泛适用性。此外，通常被视为不利现象的离子迁移，在本研究的材料合成中得到了有效利用，其中Tb3+的引入进一步显著提升了Cs2NaEuCl6的色纯度。并且，通过恰当的稀土离子掺杂与核壳包覆策略，所制备的异质结构纳米颗粒能够同时展现出上转换和下转移发光特性，从而丰富了其发光性能。因此，这些纳米颗粒不仅可用于制成油墨以印刷各类图案，还可通过精心设计实现多维度的防伪与加密功能，展现了其广泛的应用前景。
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