福建师范大学姚传好教授团队在原子精确Pd团簇领域取得研究进展
日期：
2025-02-25
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原子精确的金属团簇在催化、传感和生物医学等领域具有广泛的应用。然而，与金（Au）和银（Ag）相比，钯（Pd）团簇的研究长期处于滞后状态，这主要归因于其低溶解度和单晶生长的困难，严重阻碍了其结构解析。目前，已有的精确结构钯团簇的研究主要集中在可溶的Pd5、Pd6、Pd8等小尺寸体系，而更大尺寸的钯团簇由于纯化和结晶的挑战，至今未能获重要突破。这无疑给以构效关系为核心的团簇化学研究带来了挑战。因此，如何调控钯团簇的制备条件，成功合成并获得大尺寸钯团簇的精确结构，对于深化对钯团簇的结构和性质理解，以及推动其应用具有重要意义。鉴于此，我校姚传好教授团队从配体筛选入手，成功制备了一系列以环己硫醇为保护配体的钯（Pd）团簇，并首次获得了Pd13，Pd14和Pd18的精确结构。通过综合运用电喷雾离子化质谱（ESI-MS）、单晶X射线衍射（SXRD）等先进表征技术，团队系统揭示了钯团簇随尺寸增长的结构演变规律及其组成特征。此外，通过研究这些团簇在Sonogashira偶联反应中的催化性能，团队发现催化活性与团簇尺寸呈显著负相关，并创新性地提出了区别于传统Pd(0)-Pd(II)循环的Pd(II)-Pd(IV)催化新机制。这项研究突显了配体选择与团簇尺寸在调控原子精确钯团簇结构与性能中的关键作用，为钯基纳米材料在多个技术领域的设计与应用提供了重要的依据。相关研究成果以“Structure and property evolution of atomically precise palladium clusters”为题，在线发表于国际期刊Rare Metals上。原文链接：https://doi.org/10.1007/s12598-024-03105-w
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