高压制备强压缩型CuO6八面体新物质及其轨道选择导致的自旋新结构
日期：
2025-03-06
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铜基过渡金属氧化物在凝聚态物理和材料科学领域备受关注，例如La2-xBaxCuO4的高温超导行为、LaCu3Fe4O12的电荷转移现象等已得到广泛研究。这些独特的物理性质与铜离子多样化的外层电子构型及丰富的配位几何密切相关。对于六配位八面体晶体场，绝大多数CuO6八面体发生拉长畸变而不是压缩畸变，目前对于这一现象并没有完整统一的解释。不同于拉长畸变下贡献磁性的轨道为面内的。根据GKA规则，不同方向的轨道交叠将对磁交换作用以及自旋结构产生显著改变。如何在晶体结构内部实现具有压缩畸变的CuO6八面体，以及利用不同的轨道磁性贡献来调控自旋结构是一个极具挑战的科学问题。中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心磁学国家重点实验室龙有文研究员团队，通过与所内外团队的密切合作，利用高压高温实验手段成功制备了新型反铁磁体CaCuFe2O5，发现该材料具有强压缩畸变的CuO6八面体结构，且Fe³⁺离子形成S=5/2的锯齿形自旋梯子，并组成具有自旋阻挫的Fe₂O₅平面层。具体实验测试表明CaCuFe2O5在165K以下出现长程反铁磁序，中子粉末衍射精修揭示了奇异的C型反铁磁构型，传播矢量为k=(1,0,0)，与同晶体结构的CaFeFe2O5的磁结构完全不同。进一步利用海森堡模型分析，发现这种C型自旋构型正是由于Cu2+在压缩的八面体构型中只有沿着z方向的轨道贡献磁性，从而选择性消除了其他方向Cu2+与Fe3+的磁交换作用，最终产生了新颖磁构型。该工作揭示了晶体对称性和结构对于CuO6八面体畸变的重要影响，同时为利用结构和轨道调控自旋结构提供了新思路。上述研究成果以“Observation of Robust Compressed CuO6 Octahedra and Exotic Spin Structure in CaCuFe2O5”为题，发表在近期的J. Am. Chem. Soc. 147, 4403 (2025)。物理所在读博士生皮茂材为该论文的第一作者，沈瑶特聘研究员、龙有文研究员为通讯作者。中国散裂中子源何伦华研究员、杨俊叶博士，德国马普所Z. W. Hu博士等参与本工作。本工作受到了科技部重点研发计划、国家自然科学基金委、中国博士后科学基金、中国科学院战略性先导研究计划和松山湖科学城散裂中子源开放基金等项目的资助。
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