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光驱动低能耗电解水制氢新策略

日期: 2025-05-07
浏览次数: 71

来源:厦门大学化学化工学院

近日,我院陈嘉嘉教授利用多金属氧酸盐为光储能电对的光驱动低能耗电解水制氢研究取得重要进展,相关研究成果以“Tunable Multi-electron Redox Polyoxometalates for Decoupled Water Splitting Driven by Sunlight”发表在Nature Communications(DOI:10.1038/s4146-025-58622-8),并被遴选为Featured articles作为Editors’ Highlights进行官网宣传。

受光合作用中光反应与暗反应时空解耦机制的启发,本研究提出了一种基于多金属氧酸盐(POMs)的缺陷工程策略,为筛选“时空分离”机制光驱动电解水制氢系统中的可逆光储能电对提供了理论依据,从而显著降低传统电解水高电压(理论分解电压1.23V)带来的高能耗问题。研究团队通过高通量第一性原理计算方法,建立了过渡金属取代模型筛选体系,通过改变储能电对的结构调控其容量和电位,成功开发出具有三电子存储能力的P2W15V3多金属氧簇基氧化还原介质。实验结果表明,通过钒元素的精准掺杂不仅可以调控氧化还原电位,同时能够有效调控团簇的电子储存容量(由1e-提升至3e-)。结合密度泛函理论计算,系统揭示了金属取代诱导的分子轨道重构演化规律:钒原子的引入使得“金属-氧(M-O)”片段对簇LUMO能级的贡献呈现从{W-O}到{V-O}的显著转变。这一电子结构演变可有效调控POM阴离子的电荷分布特性,显著降低了氧化还原反应的活化能垒(∆G≠ = 0.24 eV),诱导质子-电子转移机制从分步模式转变为协同模式(CPET),赋予材料在酸性条件下优异的pH缓冲能力(ΔpH < 0.5)。基于此设计的可见光驱动光催化-电解接力系统,在0.6 V低偏压下实现了98.5%法拉第效率的稳定产氢(12 h基本无衰减),其光能存储容量提升3倍,能量消耗较传统电解降低46%。本研究不仅证实了多金属氧簇在时空解耦机制光解水系统中的独特优势,更为新型氧化还原介质的理性设计提供了“结构-功能”关系的理论模型,对推进太阳能燃料的规模化制备具有重要指导意义。

该工作在陈嘉嘉教授和大连化物所李仁贵研究员的共同指导下完成。博士后崔莉萍、2023级博士生张曙以及大连化物所博士后赵越为论文的共同第一作者,2022级硕士生葛歆玥、博士后李科、杨乐以及工程师冯柳宾参与了部分工作。该研究工作得到了国家重点研发计划项目(2021YFA1502300)、国家自然科学基金(22021001、22272143、21975211、22393901)等资助。

文章链接:https://doi.org/10.1038/s41467-025-58622-8




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