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福建物构所染料敏化稀土纳米光热材料获新进展

日期: 2025-05-07
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来源:福建物质结构研究所

近红外染料敏化作用可以克服稀土离子(如Yb3+ 和Nd3+)宇称禁戒跃迁的固有局限,显著增加稀土掺杂无机纳米晶的吸收,为开发高效稀土纳米光学诊疗材料提供了新途径。目前应用于光热转换的染料敏化稀土纳米晶的研究仍处于初步阶段,其中所涉及的激发态动力学及界面相互作用尚不明确。

近日,中国科学院福建物质结构研究所/闽都创新实验室的陈学元团队卢珊研究员等成功研发出一种基于染料敏化的cypate-NaNdF4复合光热材料。该复合光热材料利用具有大吸收截面的有机小分子染料cypate捕获808 nm近红外光,通过分子单线态向NaNdF4传递能量,再利用Nd3+交叉弛豫,实现了高效光热转换,光热温度较单一cypate或NaNdF4纳米晶具有明显提升。研究团队通过飞秒瞬态吸收光谱监测了染料与NaNdF4纳米晶配位前后的单线态S1激子的激发态弛豫行为(图1),并借助DFT理论计算、稳态/瞬态吸收和荧光光谱,在Förster共振能量传递的理论框架下揭示了cypate-NaNdF4表界面相互作用,特别是cypate分子在NaNdF4表面配位、聚集状态随cypate浓度的演变,以及对能量传递效率、光热转换效率的影响(图2)。此外,研究发现cypate对NaNdF4的敏化同时增强了近红外二区发光,抑制了染料的光降解,展示了在生物诊疗领域的应用前景。

该工作基于染料敏化稀土钕离子高掺纳米晶实现了复合材料的高效光热转换,揭示了染料分子-纳米晶界面相互作用与激发态动力学相互影响,对多功能染料敏化纳米光热剂的智能设计具有重要指导意义。相关研究成果以“Unveiling the excited-state dynamics and interfacial interactions in dye-sensitizedNaNdF4 nanoparticles for efficient photothermal effect”为题发表在《先进科学》(Advanced Science2025,12,2503110. DOI: 10.1002/advs.202503110)。福建物构所与福建师范大学、福州大学联合培养研究生龚佳成、周武森为论文的共同第一作者,中国科学院福建物质结构研究所/闽都创新实验室卢珊研究员为通讯作者。

此前,陈学元团队已在近红外染料敏化稀土纳米晶的设计及生物医学应用领域取得了一系列重要进展。例如,基于CsLu2F7:Yb/Er基质的重原子效应,利用染料三重态敏化稀土离子的高效上转换发光,实现了胞内次氯酸根离子检测(Angew. Chem. Int. Ed.2022,61,e202112125);将染料敏化的稀土上转换纳米颗粒和Pt修饰的卟啉金属-有机框架有效复合,开发了一种近红外光响应的高效上转换光动力抗菌材料(Nano Today2024,54,102089);发展了一种基于染料敏化纳米晶的双激发比率型上转换纳米探针,实现了活细胞中ATP的精准检测(Chem. Eng. J.2024,492,152332)。




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