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了解磁热 NdNi 化合物中的自旋重新取向相变

日期: 2025-05-09
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来源:Advanced Electronic Materials

基于磁热效应的磁制冷技术因其环境友好,效率高等优点而受到广泛关注。但是,目前的磁制冷材料很难满足实际应用需求。主要表现在大磁熵变峰值和大的制冷能力难以同时兼顾。由于磁热效应通常伴随着磁结构的变化,所以解决此问题方法之一就是寻找具有多重磁相变的磁制冷材料,其在保证大磁热效应的同时,又能在一定程度上加宽制冷温区从而增加制冷能力。因此厘清这类材料的磁结构与温度的演变关系及其潜在的物理机制对探索高性能磁制冷材料具有重要意义。

近期,北京科技大学郑新奇副教授和安徽大学王守国教授团队借助粉末中子衍射和第一性原理计算深入研究了NdNi的磁相变性质。首先磁性测试显示NdNi具有两个相变,分别为13 K和27 K,其相变温度涵盖了液氢的沸腾温度,表明其作为液氢温区的磁制冷材料具有潜在的应用潜力。为了揭示其磁结构随温度的演变,研究人员借助中子衍射实验,发现NdNi的磁矩主要来源于Nd原子,随着温度升高,Nd原子磁矩方向从ac平面转到a轴,之后完全进入顺磁状态,即发生了自旋重取向相变和铁磁顺磁相变。研究人员对NdNi磁热性能进行表征,其在0-2 T磁场变化下,其磁熵变峰值和绝热温变分别为6.1 J kg-1 K-1和1.5 K。研究人员通过将NdNi的磁熵变峰值和相应的参考温度代入PrNi的约化普适磁熵变曲线得到NdNi化合物单个相变的磁熵变曲线,并以此计算相应的制冷能力。相较于此,因自旋重取向相变的存在,NdNi在0-2 T磁场变化下的制冷能力提升了67%。为了深入研究NdNi的自旋重取向相变,研究人员对其进行了第一性原理计算。通常自旋重取向转变被认为是易磁化轴的改变,因此对其磁晶各向异性进行了计算。结果显示,NdNi的易磁化轴方向在ac平面内,与中子衍射的结果一致。对其磁晶各向异性能的起源进行分析,Nd的4f电子在这一过程中起主导作用,该工作对探索和理解具有多重磁相变的磁制冷材料具有重要意义。


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