综合新闻 News
联系我们
  • 客服服务电话:021-64321087
  • 商业服务电话:021-64321087
  • 技术服务电话:021-64321087
  • 联系人:崔老师 
  • 服务邮箱:shxtb@163.com
  • 地址:上海市徐汇区桂林路100号8号楼107室

高温煅烧改善Pt/CeO2团簇催化剂氧化还原性质阻止原子级再分散

日期: 2025-06-06
浏览次数: 347

来源:X-MOL

究人员通过高温煅烧削弱了Pt/CeO2催化剂的金属-载体相互作用,并且消除了催化剂大部分的表面羟基,阻断了铂团簇再分散为单原子的路径,进而避免了铂团簇在氧化性气氛下的再分散。不仅如此,高温煅烧提升了表面铈位点的氧化还原灵敏性,实现了更高的Ce3+生成速率。稳定的铂团簇以及更迅速的表面氧化还原动力学提升了催化剂的一氧化碳催化氧化性能。

AC-HAADF-STEM以及CO-DRIFTS表明不同煅烧温度制备的催化剂都体现出单原子催化剂的结构特征。H2-TPR的结果显示高温煅烧的催化剂还原峰温度更低。经过氢气还原,高温煅烧的催化剂展现出铂团簇的结构特征。不同还原温度的CO-DRIFTS表明铂单原子转变为团簇的温度和H2-TPR中的还原温度高度匹配。这表明H2-TPR的还原温度和Pt–O键的断裂温度密切相关,因此H2-TPR的还原温度可以作为Pt-CeO2相互作用强弱的描述符。

Pt 4f的AP-XPS结果表明两个催化剂在300度氢气条件下都体现出零价铂占主导的特征,而当温度降到50度时,低温煅烧催化剂的零价铂比例显著降低,这是由氧化铈的反向氧溢流造成,体现出低温煅烧的催化剂拥有更强的Pt-CeO2相互作用。当测试条件转变为一氧化碳氧化的反应气氛时,高温煅烧的催化剂仍有可观的零价铂物种,而低温煅烧的催化剂则被完全氧化。NH3-DRIFTS以及CO-TPR都表明高温煅烧后的催化剂羟基含量显著降低,不利于铂的再分散。

Ce 3d的AP-XPS结果表明在氧化性气氛到还原性气氛切换的过程中,高温煅烧的催化剂可以产生更多的Ce3+位点。Operando UV-vis的结果以及时间分辨的UV-vis结果表明高温煅烧的催化剂在CO + O2 到CO的气氛切换中可以产生更多的Ce3+,并且Ce3+的生成更加迅速。高温煅烧的催化剂Ce3+生成的活化能也显著低于低温煅烧的催化剂,表明高温煅烧有利于提升Pt/CeO2催化剂表面的氧化还原灵活性,促进催化反应的进行。

本文利用高温煅烧削弱Pt-CeO2相互作用的同时去除催化剂表面羟基,维持了催化剂表面团簇在氧化反应中的稳定性。不及如此,催化剂表面的Ce3+/Ce4+氧化还原循环被促进,将氧气的活化位点转移到界面Ce3+位点上,进而阻止了团簇的氧化再分散。



Hot News / 相关推荐
  • 2026 - 06 - 11
    点击次数: 20
    来源:X-MOL白内障是全球致盲性眼病的首要原因,其发病机制与活性氧(ROS)介导的晶状体氧化损伤密切相关。目前手术干预存在局限性,亟需开发非侵入性抗氧化治疗策略。本研究采用支化聚乙烯亚胺接枝聚乙二醇(bPEI-g-PEG)修饰,制备出具有优异稳定性的氧化铈纳米酶颗粒(CNP),并系统表征其理化性质、抗氧化活性及生物学效应。进一步利用人晶状体上皮细胞(HLECs)氧化损伤模型及大鼠白内障模型评估C...
  • 2026 - 06 - 10
    点击次数: 36
    来源:X-MOL镍基催化剂因其结构可调性及对C–H键活化的本征活性,在甲醇氧化反应中备受关注。然而,其在反应界面捕获OH⁻的能力有限,导致能量转换效率降低。本研究证明,镧掺杂的Ni(OH)₂/氧化石墨烯(La-Ni(OH)₂/GO)可实现多层级协同优化,显著提升光电化学甲醇氧化性能。镧的随机掺杂破坏了Ni–O晶格的周期性,促进表面重构及带电界面处OH⁻的富集。值得注意的是,镧掺杂诱导产生的氧空位充...
  • 2026 - 06 - 09
    点击次数: 69
    来源:X-MOL镧系裂变产物可以与候选包覆合金强烈相互作用,但其在耐火金属中的运输特性仍不充分。本研究研究了体心立方(bcc)钼中的 La、Ce、Pr 和 Nd 的原子尺度扩散行为,钼是先进核包壳的潜在候选物。通过自洽平均场输运建模,评估裂变产物输运和空位迁移率,基于第一原理和弹性带计算,涵盖空缺形成能量、迁移障碍和溶质-空位结合特性。与 bcc Fe 相比,bcc Mo 中的镧系溶质由于空位形成...
  • 2026 - 06 - 09
    点击次数: 72
    来源:X-MOL氨被认为是重要的化学原料和能源载体,对现代社会的可持续发展至关重要。由于传统合成方法存在超高能耗和严重污染的限制,寻找绿色电催化剂以实现高效氮还原反应(NRR)极为艰巨。在这方面,f 区块金属配合物展现出显著潜力,尽管其催化机制尚不明确,且催化剂的稳定性和活性平衡仍是一个难题。本研究通过密度泛函理论和分子动力学(MD)的综合方法,系统地研究了三(氨基苯)芳香-镧系/錒系复合物的 N...
  • Copyright ©Copyright 2018  2020 上海市稀土协会 All Rights Reserved 沪ICP备2020034223号-1  沪公网安备 31010402010140号
    主办单位:上海市稀土协会 指导单位:上海市稀土材料开发应用办公室 承办单位:上海稀土产业促进中心 
    犀牛云提供企业云服务