来源：X-MOL
监测水系统中的农药残留和镧系金属对于保护人类健康和环境完整性至关重要。在此，我们通过界面工程精确设计了一种基于 Mn-粘土的复合纳米酶，并首次使用原位 ATR-FTIR 光谱和质谱评估了草甘膦 （Glyp） 的界面构型对漆酶样活性的影响。DFT 计算表明，膦酸盐基团与 Mn - Mn 相互作用形成具有多种配置的内球络合物，这些复合物具有定制电子转移和氧化还原能力。Ce3 + 作为迄今为止未报道的 Glyp 抑制剂，可以诱导游离 Glyp 的自偶联消耗，并通过改变其反应性吸附构型不可逆地“关闭”后一种界面漆酶放大效应。在其他镧系金属 （Ln3+） 中也可以看到类似的现象，例如 La3+、Pr3+、Nd3+、Sm3+、Eu3+、Gd3+、Tb3+、Dy3+ 和 Er3+。考虑到这一点，基于漆酶模拟级联催化反应设计了一种“开关”无酶纳米传感器，用于选择性识别 Glyp 和 Ln3+。我们的纳米传感器在 0-0.2 mM（Ce3+ 为 0-3 μM）的宽范围内与 Glyp 具有良好的线性关系，Glyp 的低 LOD 为 61 nM，Ce3+ 的低 LOD 为 94 nM。此外，它在无机肥料和多种农药的共施下表现出较高的选择性和抗干扰能力。本研究提出了 Glyp/Ln3+ 与漆酶相关效率之间新的分子水平构效关系，并为在单个系统中对 Glyp 和 Ln3+ 等污染物进行风险评估提供了先决条件。