来源：X-MOL
本研究采用Mo/Al2O3催化剂系统阐明了H2SMR过程中CH4与H2S的协同转化路径。在1173 K反应温度、0.5 h反应时间条件下，CH4和H2S转化率分别达到63.7%和59.2%，对应的H2和CS2生成速率分别为688.8 μmol·g-1·min-1和444.3 μmol·g-1·min-1。值得注意的是，与纯甲烷裂解反应（CH4转化率从43.6%急剧下降至14.3%）形成鲜明对比，该催化剂在5小时持续反应中表现出优异的稳定性。通过原位漫反射红外傅里叶变换光谱（in-situ DRIFTS）技术结合交替式CH4/H2S暴露实验，成功追踪到Mo/Al2O3催化剂表面的协同转化路径。研究揭示了CH3S*中间体的形成是促进CS2生成的关键步骤。这一机理发现不仅深化了对H2SMR反应路径的基础认知，更为设计具有增强稳定性和延长使用寿命的优化催化剂提供了理论依据。
本文亮点在于：（1）首次通过 in-situ DRIFTS技术结合CH4与H2S交替暴露实验确认了CH3S*作为H2SMR过程中的关键中间体，其脱氢过程促进了CH4与H2S耦合向H2、CS2的定向转化；（2）阐明了H2SMR反应中特有的协同效应机制，中间体CH3S*的动态稳定消耗过程加速了CH4与H2S的转化，这一特性使其与两种气体的单独裂解路径存在本质差异，同一反应条件下相比单一气体裂解反应CH4与H2S转化率分别提升38.5%和16.7%；（3）通过生成CH3S*中间体抑制了CH3*的过度裂解与H2S 裂解产生的S在催化剂表面沉积，从而抑制催化剂因积碳积硫失活，成功实现催化剂稳定性的显著提升。