来源：X-MOL
在“双碳”背景下，非CO2温室气体减排同样至关重要。本研究创新性地在450 °C下将CH4和N2O协同转化为合成气（CO和H2），提出了一种高效的N2O-甲烷干重整路径（N2O-DRM）。通过构建Gd2O3负载Ir单原子催化剂，实现了高效转化（N2O转化率99.3%，CH4转化率48.2%），同时抑制了产物的过度氧化。机理研究表明，稀土氧化钆通过缓释氧物种促进CO的选择性生成，Ir单原子则有效促进CH4活化与H2形成。
全球变暖是21世纪最严峻的环境挑战之一。其中，氧化亚氮（N2O）是第三大温室气体，其温室效应是二氧化碳的273倍，且其大气寿命超过110年。更令人担忧的是，N2O还是目前已知最主要的臭氧层破坏物质。工业生产过程中（如己二酸和己内酰胺的合成）会集中排放高浓度的N2O（体积分数高达10−40%），亟需高效治理。与此同时，甲烷（CH4）作为第二大温室气体，其温室效应是CO2的28倍，在天然气和页岩气中广泛存在，具备重要的碳资源价值。在全球“碳中和”目标下，仅控制CO2已不足以应对挑战，N2O和CH4的协同转化（Covalorization）成为碳减排和资源化利用的潜力路径。
合成气（CO + H2）是重要的基础平台化学品，可通过费托合成进一步转化为燃料或高附加值化学品。传统CO2驱动的甲烷干重整（CO2-DRM）是制备合成气的重要方法，但往往需要超过650 °C的高温，存在能耗高、反应选择性差及催化剂烧结失活等问题。受此前该团队关于N2O与丙烷干重整研究的启发（ACS Catal. 2024, 14, 13520−13530），N2O-甲烷干重整（N2O-DRM）被提出，有望以更低温度实现合成气制备，并同步削减两种强温室气体。N2O-DRM催化剂的设计需同时满足：促进CH4、N2O活化，抑制过度氧化。氧亲和力的调控被认为是影响反应路径和产物选择性的关键。此前在Fe-ZSM-5和Cu-ZSM-5体系中，调控N2O分解所产生的“单原子氧”中间体已被用于开发选择性甲烷氧化过程。
本研究设计构筑了Gd2O3负载的Ir单原子催化剂（Ir1-Gd2O3），实现了在仅450 °C下的高效N2O-DRM反应。稀土氧化钆具有独特的缓释氧物种能力，能够实现可控的活性氧释放，减少副反应。而Ir单原子位点则有效活化CH4并作为H*储库以生成H2，从而实现高效的温室气体协同转化。本研究不仅首次在热催化研究中展示了Gd2O3单原子催化体系的优异性能，也为非CO2温室气体的资源化利用提供了全新策略。