来源：X-MOL
镧系氧化物支持的单位钕催化剂（如 Ru1/CeO2）已成为低成本的低成本 NO 氧化替代品。虽然 Pt 催化 NO 氧化的机制已被充分阐明，但镧系氧化物支持系统的基本原理仍未完全阐明。本篇研究通过一系列氧化还原能力分析、动力学测量、NOx 反应评估和原位光谱研究，研究 NO 氧化在两种“易还原”氧化物——CeO2 和 Pr6O11 及其 Ru1 修饰衍生物（Ru1/CeO2 和 Ru1/Pr6O11）上 NO 氧化的催化行为和反应机制。提出了一种由硝酸盐介导的 Mars-van Krevelen 机制，其中动力学关键步骤从催化剂晶格的氧还原转向硝酸盐转化和分解，这些过程之间的相互作用决定了催化性能。单位点的 Ru1 物种在 340°C 下使 CeO2 NO 氧化活性提升 11.2 倍，主要通过抑制氧空位（VO）的形成——这一效应减弱了单齿质盐向二牙硝酸盐的反转，并促进硝酸盐分解为 NO2。相比之下，Ru1/Pr6O11 保留了 Pr6O11 固有的 VO 丰富结构，因此表现出适度的 2.3 倍活性提升。这些发现阐明了氧动力学与表面 ad-NOx 物质在 NO 催化氧化中的复杂相互作用，为解释过渡金属氧化物催化剂性能提供了机制框架，同时对单位点修饰剂作用及结构-活性关系的见解，可能指导高效 NO 氧化催化剂的设计。