来源:X-MOL
甲烷的氧化偶联(OCM)提供了一种有前景的单步自热工艺以生产碳2+碳氢化合物。然而,由于缺乏能提供高C的催化剂,在实际条件下工业化实施受到阻碍。本研究合成、表征并评估了一系列碳酸锂涂层镧系复合氧化物(Ln2O3, Ln = La, Ce, Pr)结合锂启动子和镧系氧化物的优势,以提升OCM性能。结果表明催化剂组成决定性地影响了其结构和催化性质。催化剂实现了最高的单次传递C2+在750°C下产率为23.96%,稳定性极佳,保留约90%的初始碳2+在溪流中收水超过30小时,且是C2+当WHSV提升四倍时,选择性基本保持不变。综合表征(XRD、拉曼、XPS、O2-TPD和H2-TPR)显示,该性能与表面亲电氧物种(O2−)的丰度和迁移率高度相关,以及鑭系离子的价变。值得注意的是,Ce的不可逆约化4+致Ce3+被认定为含镉催化剂失活的主要原因之一。这项工作为设计高性能且稳定的OCM催化剂提供了新的见解和材料平台。