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单纳米颗粒碰撞电化学可改变反应选择性

日期: 2022-07-29
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来源:x-mol


高选择性的电化学反应与合成对生成有价值的产品至关重要。目前,改进选择性的常用方法都聚焦于如何改进催化材料的本身,然而这些方法往往需要繁琐的合成过程与复杂的试剂,同时,所得到的材料也可能会同时增强其他反应路径,并不能很好改进反应选择性。近日,湖南大学周一歌教授与新加坡南洋理工大学林楚红博士、南京大学魏辉教授合作,发现在溶液中自由行走的单纳米颗粒电化学由于显著提高的物质传输效率,可明显提高过氧化氢还原反应的选择性。
随后,作者针对影响过氧化氢还原反应选择性的几个因素,即过氧化氢的吸附速率、分解速率、物质输运速率在修饰电极及单纳米颗粒水平进行了理论模拟,发现当吸附速率不是速决步的情况下,物质输运速率将显著影响反应选择性。作者继而通过理论模型与修饰电极实验的拟合,得到了过氧化氢还原反应的一系列动力学参数。
为研究单个镍酸镧纳米颗粒催化过氧化氢还原反应的电化学行为,作者采用单纳米颗粒碰撞电化学方法在一系列电位下采集并统计了单纳米颗粒催化电流,绘制出单颗粒平均电流与电位的依赖关系,该曲线即相当于单个纳米颗粒催化过氧化氢还原反应的伏安曲线。使用与修饰电极上完全相同的动力学参数对单颗粒水平的反应进行模拟,发现与实验曲线基本吻合。作者发现,单颗粒水平反应出现了两个电流平台,分别对应HPRR与ORR,两者比例由修饰电极上的1.5:1变为8:1。该结果表明,不改变任何动力学参数,仅仅由于溶液中自由行走的单纳米颗粒电化学显著增强的物质输运能力,便明显改进了过氧化氢还原反应的选择性。
该工作为催化剂颗粒的使用方式带来了新视角,为高效电化学反应与合成提供了简便有效的新方法。
这一成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition 上,文章的通讯作者是湖南大学周一歌教授、新加坡南洋理工大学林楚红博士与南京大学魏辉教授,第一作者是湖南大学博士研究生钟瑞和南京大学王小宇博士。



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