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蒽醌分子修饰的间苯二酚-甲醛树脂光催化剂高效生产H2O2

日期: 2023-01-18
浏览次数: 7

来源:x-mol


人工光合作用,即通过半导体光催化剂将太阳能转化为增值化学品和燃料,如H2O2,是解决目前全球生态和能源问题一种有效途径。然而,大多数光催化剂都面临光响应能力不足以及需要使用牺牲试剂或助催化剂的问题。高温水热合成的间苯二酚-甲醛(RF)树脂具有优异的可见光吸收能力,并且结构中具有丰富的电子供体(D)和电子受体(A)。然而,RF树脂的电荷分离能力仍是限制其光催化活性的关键因素之一。

为此,中国科学院大连化学物理研究所/内蒙古大学刘健研究员(点击查看介绍)团队与复旦大学/内蒙古大学武利民教授(点击查看介绍)团队合作,提出分子尺度设计RF树脂结构的策略,成功实现对材料结构中D/A比例的调控,增强材料电荷分离能力。具体而言,团队通过扩展的Stӧber法,将缺电子1,4-二羟基蒽醌(DHAQ)引入到RF的骨架中,有效的调节RF中的D/A比例,构筑了包含蒽醌分子的RF树脂光催化剂(图1)。通过飞秒瞬态吸收光谱(TAS)表明相比于N2气氛下,在有O2存在的空气中含有蒽醌的样品显示出更快的瞬态吸收动力学衰减,这表明调控D/A比例可以显著的促进RF中的电子转移,使电子更加快速的转移到O2上(图2)。以光催化生产H2O2反应为例,通过18O2的同位素标记实验以及原位漫反射红外傅里叶变换(DRIFT)谱图,原位X 射线光电子能谱(XPS)表征证明了包含蒽醌的RF树脂可以通过氧还原和水氧化两种途径产生H2O2。密度泛函理论(DFT)计算表明,蒽醌分子可以更有效的吸附O2,并且降低H2O2产生的能量势垒。因此,包含蒽醌的RF树脂展现优异的光催化生产H2O2催化活性,太阳能到化学能的转化(SCC)效率达到1.2%,是目前文献报道最优的SCC效率。

该工作深入研究了分子尺度设计聚合物基光催化剂中D/A比例对于电荷转移的影响,成功实现了对于光催化剂生产H2O2的路径调控,为在分子水平上设计高效人工光合作用的聚合物光催化剂提供了新思路。相关工作发表于Angew. Chem. Int. Ed.。



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