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长春应化所张洪杰/宋术岩/汪啸团队Angew:稀土分子筛负载的Pt催化剂用于塑料加氢裂解

日期: 2024-01-18
浏览次数: 59

来源:X-MOL


塑料制品的广泛使用极大地促进了社会的发展,同时也带来了严重的环境和公共卫生问题。因此,塑料废弃物的化学升级利用已成为当今的研究热点。近年来,金属/酸双功能催化剂驱动的加氢裂化(Hydrocracking)新途径引起了研究人员的广泛关注,该方法集热解(Pyrolysis)和氢解(Hydrogenolysis)的优点于一体,反应条件温和、反应速率快、产物异构化程度高。从本质上讲,此反应为串联反应,包括金属位点的(脱)氢化反应和酸位点的烷烃异构化和裂解反应两步。然而,由于酸位点诱导C-C断裂的反应动力学缓慢,该反应仍然存在金属-酸平衡不匹配的问题,因此提高酸位点反应性具有重要意义。

众所周知,Y型沸石孔径大(~7.4 Å),酸位点多,在流体催化裂化(FCC)中被广泛应用。文献表明,将稀土(如Ce、La)掺入Y型沸石(称为REY)中,不仅可以增强骨架的热稳定性和水热稳定性,还可以增加酸位点的数量和强度。基于此,REY将是升级现有废塑料加氢裂化催化剂的可行选择。然而,与之相关的化学研究进展缓慢。

为解决上述问题,中国科学院长春应用化学研究所张洪杰/宋术岩/汪啸团队报道了一种高性能的加氢裂化催化剂,通过在Pt/HY催化剂中引入原子级Ce作为促进剂来提高酸位点的反应性,从而实现更好的金属-酸平衡。在300 °C下,Pt/5Ce-HY催化剂2小时内可以将低密度聚乙烯(LDPE)塑料完全转化,并实现对液体燃料80.9%的选择性。相比之下,Pt/HY催化剂的LDPE转化率仅为38.8%,液体燃料选择性为21.3%(图2)。

如图1所示,通过球差校正高分辨透射电子显微镜(STEM)研究了活性金属Pt和Ce的存在状态,结果显示Pt与Ce均匀分散在HY载体表面,HY表面出现部分亮点可归属为Pt纳米粒子,但Ce并未被直接观察到。随后通过同步辐射X射线吸收光谱(XAS)和X射线粉末衍射(XRD)证明Ce以单原子的形式分散在HY分子筛孔道里,并且每个Ce原子都与6个靠近的框架氧原子配位。

如图3所示,进一步通过改变HY中的Ce物种数量、吡啶吸附红外(Py-IR)和C16-程序升温脱附(C16-TPD)等实验,确定了占据在Y分子筛超笼中的Ce物种为实际活性位点,它们通过显著增强对短链中间体的吸附能力,加速了分子筛孔道内C-C二次裂解速度,从而促进反应进行(图4)。此类引入稀土作为促进剂的策略可能会对未来设计和制造更先进的塑料废物升级催化剂提供帮助。

这一成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition 上,文章通讯作者是中国科学院长春应化所的张洪杰院士、宋术岩研究员和汪啸研究员;文章第一作者是吴雪婷博士。



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