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张荣斌教授课题组在稀土催化低碳小分子转化领域取得进展

日期: 2024-04-18
浏览次数: 5

来源:南昌大学化学化工学院


近日,南昌大学化学化工学院张荣斌教授课题组在稀土催化 COx小分子领域取得了系列进展,作者通过设计系列氧化铈基金属氧化物负载的 Ni 或者 Cu催化剂,实现了低温CO氧化和CO2加氢反应性能提升。 

一氧化碳(CO)的催化氧化是净化汽车尾气或在氢气环境中优先氧化 CO的重要步骤,设计用于低温CO氧化的高性能催化剂对于节约能源和保护环境极其重要。作者采用静电纺丝法制备的10Cu-Ce纤维状催化剂在低至90 ℃下实现了CO完全氧化(图1)。然而通过浸渍法制备的10Cu/Ce催化剂需要110 ℃才能实现 CO 完全氧化。在铜和铈的界面处构建不对称氧空位(ASOV)和Cu+-Ov-Ce3+界面,可以强化CO的吸附从而加快氧化。使用静电纺丝构筑稀土催化剂的新方法为开发低温和非贵金属基催化剂提供了一种有前景的技术。以上工作发表于Inorganic Chemistry (2024, 63, 4312-4327),并被选为封面,刘栋等人为论文第一作者。 

利用可再生能源电解水产生绿氢,然后与 CO2加氢反应生成甲烷、甲醇等产品,是实现碳中和目标的重要举措之一,符合发展新质生产力需求。近日团队与新加坡国立大学Sibudjing Kawi教授等人合作,通过在Ni/CeO2稀土催化剂表

面构建受阻路易斯酸碱对(FLP)来调控低温 CO2 加氢制甲烷性能,最优Ni/(0.06AB)CeO2催化剂在 240 ℃下实现了 67.5%的 CO2转化率和 99.6%的甲烷选择性(图 2),作者从控制晶面来调控催化剂形貌的角度出发,展现了形貌和

FLP 结构的联系,以及影响催化剂表面FLP结构丰富度的因素,揭示了FLP结构在CO2吸附和活化上的重要作用,同时结合理论计算分析了CO2甲烷化机理;此外,团队与内蒙古大学刘健教授等人合作,通过晶体工程在分子尺度构筑富含Ce/Zn-OV-Ce 活性位的 Ce-CuZn 催化剂(图3),在260 ℃下实现了CO2高效加氢制甲醇,时空收率达到400.3 g·kgcat-1·h-1,结合理论计算阐明了在分子尺度设计稀土催化活性位的重要性,助力“液态阳光”工程。

以上工作分别发表于Chemical Engineering Journal (2024, 484, 149471) 和 Nature Communications (2024, 15, 2159),论文第一作者分别是陈小寒博士研究生,叶闰平教授等人。 以上研究论文南昌大学均为第一署名单位,该系列工作是我校工业催化学科四十余年在催化新材料领域不断耕耘取得的又一项标志性成果。张荣斌教授是南昌大学化学化工学院应用化学系主任。课题组专注于含碳氢小分子和水分子转化相关的热、光、电催化科学与技术研究工作,主要从事稀土催化材料制备与设计,多相催化过程研究,围绕能源、环境、材料、化工等领域热点问题,已在Rare Met., Angew. Chem. Int. Ed., Nat. Commun., Appl. Catal. B, Chem. Eng. J.等国内外期刊发表学术论文百余篇。课题组所培养研究生获得国家奖学金、省政府奖学金、企业奖学金等奖项。

论文连接: 

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894724009562  

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.inorgchem.3c04453  

https://www.nature.com/articles/s41467-024-46513-3  



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