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晶格极性在Sb3+掺杂零维钙钛矿自陷态激子发射中的重要作用

日期: 2024-06-03
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来源:X-MOL

低维金属卤化物具备独特的自陷态激子(self-trapped excitons,STEs),常表现出可覆盖全部可见区的超宽光谱以及超高量子效率。钙钛矿材料晶格具有典型的软晶格特性,在强电声子耦合作用下,可形成局域化的自陷态激子。进一步通过掺杂等手段可引入多种具有荧光活性的离子(如Sb3+、Bi3+、Te4+、稀土离子等),从而在Jahn-Teller 效应作用下获得具有高量子产率的宽谱荧光发射。基于单一组分实现宽谱荧光发射不但可以避免多组分策略中普遍存在的自吸收、色稳定性问题,还可以有效简化白光LED器件结构,因此钙钛矿自陷态激子发光材料正逐步成为高品质白光光源的理想选择。目前通过利用钙钛矿材料的结构宽容性,可以制备多种有机/无机钙钛矿主体材料,但基于单一金属卤化物钙钛矿获得的宽谱发射仍难以完全覆盖可见光区域,并且其宽谱发射难以调节。

近日,深圳大学时玉萌教授课题组介绍了一种具有高极性水合氢离子OH3+阳离子的新型杂化0D (NH4)x(OH3)3−xInCl6钙钛矿。此种零维结构的强电声耦合以及软晶格特性有利于自陷激子的形成。在掺杂Sb3+后,混合0D (NH4)x(OH3)3−xInCl6单晶表现出高效的宽带黄绿色(550 nm)和红色(630 nm)双发射,PLQY为86%。双发射是由于Sb3+分别占据晶格内的两个位点,而这两个位点具有不同的极性环境,从而导致其具有不同的斯托克斯位移能量。研究表明,晶格极性在Sb3+掺杂的钙钛矿的自陷激子发射中起着重要作用,除了Jahn–Teller变形外,晶格极性为 0D (NH4)x(OH3)3−xInCl6:Sb3+贡献了高达25%的斯托克斯位移能量。这些发现突出了Sb3+掺杂的钙钛矿在实现可调谐宽带发射方面的巨大潜力,并揭示了晶格极性在钙钛矿及类钙钛矿材料荧光发射中的重要性。



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