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角分辨光电子能谱揭示双层镍氧化物La3Ni2O7中的轨道依赖电子关联

日期: 2024-06-17
浏览次数: 26

来源:中国科学院物理研究院


镍氧化物具有与铜氧化物相似的晶体结构和电子构型,被认为具有强关联效应,可能实现类似铜氧化物超导体的非常规超导电性,因此研究者们一直坚持在镍氧化物中探索超导电性。2019年斯坦福大学Harold Hwang研究组首次在无限层镍氧化物Nd1-xSrxNiO2薄膜中发现了接近15K的超导电性(Nature 572, 624–627 (2019)),引起了超导界的关注;接着,2023年中山大学王猛团队在块材双层镍氧化物La3Ni2O7单晶中发现了高压下超过液氮温度的接近80K的超导电性(Nature 621, 493–498 (2023)),这迅速激发了大家广泛的研究兴趣。为了理解其高压下高温超导电性的起源,许多理论模型被提出, 但是对于La3Ni2O7这样的强关联电子体系,从实验上确定其电子结构是理解其超导电性的前提和基础。 角分辨光电子能谱作为直接测量材料电子结构的强大实验手段, 对La3Ni2O7电子结构的研究将为理解其高压下的超导机理提供重要信息。

中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心超导国家重点实验室SC7组博士生杨鉴刚等在导师周兴江研究员与赵林副研究员的指导下,由中山大学王猛教授和孙华蕾副教授提供高质量的La3Ni2O7单晶样品,与中山大学姚道新教授和胡训武博士等合作开展第一性原理能带结构计算,利用高分辨角分辨光电子能谱技术,确定了双层镍氧化物La3Ni2O7常压下的低能电子结构,揭示了其中存在的轨道选择的电子关联行为。

La3Ni2O7主要构成单元为双层的镍氧八面体,能带结构计算显示其费米能级附近的能带主要来自Ni-3dz2 和 Ni-3dx2- y2轨道(图1)。在常压下其费米面主要由布里渊区中心的α电子口袋和位于角上的β空穴口袋构成(图2)。角分辨光电子能谱采用不同的极化光,依据矩阵元效应分析,确定了α与β能带主要由Ni-3dx2- y2轨道构成,与理论预期一致。同时能带结构测量显示,位于非折叠布里渊区角落(π,π)点还存在一个“平带”—γ能带,其带顶位于费米能级以下约50meV处(图3)。该能带主要具有Ni-3dz2轨道成分,且在150K附近的相变点之下和之上不随温度发生变化(图4),表明其位于费米能级之下并不是由于能隙打开引起的。

结合第一性原理计算与实验测量的能带色散可以得到由电子关联导致的能带重整化因子,其大小直接反映该能带电子的关联相互作用强度。在La3Ni2O7中由镍的dx2- y2轨道构成的α与β能带重整化因子约在2~3,与铜基超导体类似,而由dz2轨道构成的γ能带重整化因子约在5~8,明显高于α与β带(图5)。这些结果表明La3Ni2O7中存在轨道依赖的在位库伦关联以及洪特耦合相互作用。理论上提出,常压下La3Ni2O7中dz2能带处于半占据状态,存在更强的关联效应,与我们的实验结果相符。这项工作,为理解dx2- y2轨道和dz2轨道在高压下La3Ni2O7超导电性产生中所起的作用,提供了重要的信息。

相关研究成果发表在近期的Nature Communications上 [Nature Communications 15, 4373 (2024)]。上述科研工作得到国家自然科学基金委、科技部和中国科学院先导B项目等基金的资助。

文章链接:https://www.nature.com/articles/s41467-024-48701-7



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