福建物构所稀土配位超分子体系上转换圆偏振发光取得新进展
日期：
2025-01-14
浏览次数:
196
近年来，圆偏振发光与上转换发光的融合吸引了科学家们的广泛关注。这种独特的上转换圆偏振发光现象，可以将未极化的低能光子转化为具有圆偏振特性的高能光子的反斯托克斯光学，为光学材料、生物医学成像以及量子信息处理等诸多前沿领域注入了无限可能。目前，这一现象已经在三重态-三重态湮灭上转换、双光子吸收以及上转换纳米粒子等体系得以实现。相较之下，稀土配合物的分子上转换因其可控合成、精确的结构以及良好的溶解度而同样备受瞩目。然而，由于上转换发光效率低以及稀土中心的立体化学难以精确控制，镧系超分子体系上转换圆偏振发光目前仍未见报道。近日，中国科学院福建物质结构研究所结构化学全国重点实验室孙庆福研究员团队首次在稀土超分子体系实现了上转换圆偏振发光。利用C2对称性的手性配体LR/S与Ln3+离子立体选择性自组装，成功构建了具有ΔΔΔΔ或ΛΛΛΛ金属立体中心的四面体笼Ln4(LR/S)6。研究发现，超分子自组装过程有效限制了分子内配体的取向、距离和振动，使得四面体笼的磷光源自分子内配体-配体之间的耦合所形成的多聚态的集体贡献。巧妙的是，配体多聚体的三线态能级不仅与典型的Ln3+离子（如Eu3+、Sm3+）的激发态能级匹配，而且与两个Yb3+离子在上转换发光中所能达到的准虚拟能级精准匹配。因此，在980 nm激发下，异金属(Yb/Eu)4(LR/S)6和(Yb/Sm)4(LR/S)6配合物在室温溶液中通过多聚体三线态介导的协同敏化上转换途径分别实现了Eu3+的红光和Sm3+橙光发射。三线态介导上转换发光具有能级匹配、激发态寿命长、上转换量子产率高等优势，进而首次在稀土超分子(Yb/Eu)4(LR/S)6体系实现了Eu3+的上转换圆偏振发光（glum = 10-2）。本研究为上转换圆偏振发光材料的设计提供了一种新的方法，为手性稀土功能材料的开发开辟了新的途径。相关研究成果以Communication形式发表在CCS Chemistry，文章第一作者是段小芳博士后，通讯作者是郭小青副研究员和孙庆福研究员。本工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目的经费支持。文章链接：https://doi.org/10.31635/ccschem.024.202405005
Hot News
/
相关推荐
2025
-
12
-
12
点击次数:
30
来源：X-MOL磷石膏的水洗是储存和利用前的重要预处理步骤。由于对大规模磷石膏利用需求的增加，去除磷石膏洗涤液中的磷（P）已成为一项必要任务。采用吸附法处理二次磷石膏洗涤溶液，并通过化学沉降法处理中性磷石膏水洗，并避免大量淤泥产生，是一种更经济且有效的方法。在这里，我们开发出一种羧化镁-氢氧化镧（MgLa–COOH）。利用去质子化羧基与 P 之间的氢键相互作用，从模拟洗涤溶液中去除 P。这种氢键机...
2025
-
12
-
12
点击次数:
29
来源：X-MOL镧系氧化物支持的单位钕催化剂（如 Ru1/CeO2）已成为低成本的低成本 NO 氧化替代品。虽然 Pt 催化 NO 氧化的机制已被充分阐明，但镧系氧化物支持系统的基本原理仍未完全阐明。本篇研究通过一系列氧化还原能力分析、动力学测量、NOx 反应评估和原位光谱研究，研究 NO 氧化在两种“易还原”氧化物——CeO2 和 Pr6O11 及其 Ru1 修饰衍生物（Ru1/CeO2 和 R...
2025
-
12
-
09
点击次数:
80
来源：X-MOL在这项工作中，通过热液工艺合成了一种创新的氨敏感材料，由氧化铍和铈氧化物（Bi2O3/CeO2）组成，并利用该材料开发出高效的氨传感器。对合成样品进行了全面表征，分别采用 X 射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）和 X 射线光电子光谱（XPS）分析其晶体结构、形态特征和元素组成。系统性评估了开发传感器的气体感应特性。令人瞩目的是，传感器性能显著提升，在室温（25°...
2025
-
12
-
08
点击次数:
101
来源：X-MOL雌激素常见于奶牛场废水中，因其对生物健康和环境的负面影响而受到关注。本文采用溶胶-凝胶法和水热法合成了具有 La 缺陷的镧铁氧体钙钛矿氧化物（LaFeO3），以高效降解过硫酸盐（PMS）激活雌激素和其他污染物。热液合成的 La0.7FeO3（H0.7-LFO）可产生大量 O2−，在 60 min 内实现初始浓度为 2 mg/L 的β-雌二醇（β-E2）的 100%降解。相关降解速率...