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来源:X-MOL氧还原反应(ORR)在众多能量转化系统中对氧气进行还原具有重要意义。尽管已开发出金属配合物和材料作为ORR催化剂,但研究ORR机制仍具有挑战性。金属超氧氢化物和金属过氧氢化物可能是ORR中的关键中间体,但由于以下原因,对这两种物质及其反应性质的理解仍然不足:(1)这两种物质具有极高的活性;(2)它们存在多种进一步反应和分解的途径。例如,由于结合力较弱,超氧氢容易从金属中心脱离,使得金属超氧氢化物的表征极为困难。此外,金属过氧氢化物可在远端O原子处质子化以进行四电子ORR,或在近端O原子处质子化以进行两电子ORR。即使对于相对简单的两电子ORR,金属过氧氢化物也可通过多种可能的途径释放H2O2。受细胞色素c氧化酶的启发,金属卟啉作为ORR催化剂已得到广泛研究。CoII卟啉化合物在均相催化中对O2转化为H2O2具有选择性。尽管已研究CoII卟啉化合物的ORR机制,但CoIII-超氧氢化物[CoIII(O2•H)]+和CoIII-过氧氢化物[CoIII(O2H)]尚未得到明确认识。此外,从[CoIII(O2H)]开始,至少有三种途径可完成催化循环以生成CoII和H2O2:电子转移-质子转移(ETPT)、质子转移-电子转移(PTET)以及质子耦合电子转移(PCET)。因此,识别[CoIII(O2•H)]+和[CoIII(O2H)]并揭示它们的反应性质对于理解Co催化的O2至...
发布时间: 2025 - 06 - 17
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来源:ACS Publications工农业活动的迅速扩张导致磷在自然水体中大量积累,导致富营养化,对水生生态系统构成严重风险。为了减轻富营养化,在排放废水之前必须有效地将磷去除至超低水平。无论是工业还是市政,都归入接收机构。在众多处理方法中,吸附因其作简单、成本效益和环境友好而脱颖而出。目前,镧基材料因其高吸附能力和对磷酸根离子的特异性亲和力,在各种场景中被广泛用作除磷的有效吸附剂,包括工业和市政废水处理,以及受污染的天然水体的修复。过去几十年的广泛研究阐明了磷酸根离子吸附到 La基材料上的机制。主要机制涉及通过配体交换形成球内复合物,以及导致 LaPO4 形成的地表降水或其水合形式 LaPO4·H2O(s)的这些机制的优势是 pH 值依赖性的,配体交换在酸性条件(例如 pH 4)和 LaPO4 下占主导地位在中性 pH 值(例如 pH 7)下有利于沉淀。通常,表面络合不会改变吸附剂的晶体结构,La-P 相互作用的可逆性有助于吸附剂的再生和磷的回收。与此同时,LaPO4 的成立由于其超低溶解度 (Ksp≈10–26),即使在痕量浓度下也能有效去除磷。值得注意的是,La-P 相互作用是时间依赖性的,初始阶段通常涉及内球复合物的形成,随后可能会过渡到 LaPO 的结晶4在延长的反应期(表 S1)。了解这种时间进程对于优化旨在增强磷封存或有效吸附剂再生的条件至关重要。尽管 L...
发布时间: 2025 - 06 - 17
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2025年6月13日下午,上海长三角现代化发展促进会理事扩大会议暨长三角一体化重点工作部署会议在上海公益新天地园会议室召开,会议由市经信委综合规划处一级调研员赵广君主持。会上,市经信委综合规划处副处长李海涛对深化区域产业协同创新机制,服务国家重大战略实施进行了专项部署解读。随后举行了上海市经济信息化委主管社会组织工作负责人第一批次突出贡献荣誉颁发仪式,上海市稀土协会秘书长吴建思、副秘书长崔中倪荣获市经信委主管社会组织突出贡献奖。
发布时间: 2025 - 06 - 16
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来源:ACS Publications实现手性和磁性之间的协同作用是构建磁光 (MO) 材料的关键,这种材料在发光显示器中具有巨大潜力。手性传感器 /和分子设备。然而,由于这两个单元的晶格不匹配,组装功能单元以结合手性和磁性在合成中提出了重大挑战。迄今为止,大多数具有 MO 效应的例子都是在光谱范围有限的无机手性纳米杂化材料中报道的。由于镧系元素离子的 f-f 跃迁具有丰富的能级,手性 3 d-4 f 簇的 MO 活性和手性 4F 镧系元素配合物最近报道。在这些系统中,引入的镧系元素离子可以将波长扩展到近红外 (NIR) 范围,但是镧系元素离子的 f-f 跃迁通常受到选择规则的限制,导致在镧系元素配合物中观察到 MO 效应极具挑战性。迄今为止,CD 光谱已被应用于研究 MO 材料的电子跃迁。CD 可分为基于手性电荷分布对左旋和右旋圆偏振光的不对称响应的天然 CD (NCD) 和基于磁场诱导的塞曼相互作用的磁性 CD (MCD),它非常有效地揭示了无法从 UV-VIS 和 NIR 光谱中获得的电子跃迁细节。根据半经典的辐射吸收理论,在大多数系统中,电偶极子跃迁通常主导 MCD 光谱中的信号强度;然而,在基于镧系元素的系统中,电偶极子跃迁对 MCD 信号的贡献受到 Laporte 选择规则的严格抑制。在这种情况下,磁偶极子跃迁在 MO 特性中起着至关重要的作用。影响磁偶极子贡献的关键因...
发布时间: 2025 - 06 - 16
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