来源：X-MOL本文结合漫反射红外傅里叶变换光谱（DRIFTS）和瞬态调制激发相位敏感检测（ME-PSD）技术，研究了二氧化铈纳米立方体和纳米球上二氧化碳的加氢反应。在催化过程中常用的250℃温度下，分子氢与二氧化铈纳米结构反应生成了多达五种不同类型的羟基（OH）。这些羟基的生成引起了二氧化铈纳米结构的形貌变化，进而影响了二氧化碳的吸附，并影响了逆水煤气变换（RWGS）反应（CO₂ + H₂ → CO + H₂O）的反应路径。表面吸附物的行为以及相关的反应机理高度依赖于纳米结构的形貌，反映了CO₂↔羟基化二氧化铈界面的动态特性。总体而言，二氧化碳与羟基的反应生成了丰富的甲酸盐和羟基碳酸盐物种，而表面羟基的存在会影响由二氧化碳与氧化物基底氧中心反应生成的常规碳酸盐的稳定性。在瞬态或ME-PSD研究中，将二氧化铈纳米结构暴露于250 °C的CO₂/H₂混合物中，发现碳酸氢盐和甲酸盐是吸附/解吸过程中的动态物种，但它们对逆水煤气变换反应（RWGS）的贡献有限。在两种催化剂表面上，羟基和碳酸盐吸附物最初经历了快速的、动力学控制的还原（OH<sub>ads</sub> + 0.5H₂<sub>2</sub>,gas → O<sub>v&...
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来源：X-MOL高效的有机染料和碘捕获吸附剂对于减轻环境危害和保障公众健康至关重要。本文介绍了两种结构稳定的镧系金属有机框架（MOFs）（LCUH-126和LCUH-127采用蒽基二羧酸配体，通过溶剂热法合成了两种金属有机框架材料（MOF）。两种样品均呈现二维层状结构，并通过蒽单元间的π···π堆积相互作用进一步组装成三维超分子网络，赋予材料优异的化学和热稳定性。蒽的大型共轭π体系以及层间-NH-基团赋予了这两种MOF对有机染料和碘优异的吸附能力。丰富的活性位点来源于共轭骨架、-NH-基团和配位的溶剂分子，增强了碘客体分子与框架之间的分子间相互作用，使得两种MOF在80 °C下对碘蒸气的吸附量分别高达1.68 g/g和2.18 g/g。合适的层间距和氢键环境进一步促进了染料分子的嵌入和弱分子间相互作用的形成。这两种金属有机框架材料（MOF）对亚甲基蓝（MB）和罗丹明B（RhB）均表现出较高的吸附容量，并实现了基于静电相互作用和尺寸匹配的混合染料体系的选择性分离。结合巨正则蒙特卡罗（GCMC）模拟，阐明了其吸附机理。这项工作为开发用于染料和碘污染治理的双功能吸附剂提供了合理的策略和理论基础。
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来源：X-MOL我们研究了三价镧系元素掺杂金属氧化物中氧猝灭的物理机制，并建立了相应的理论模型。首先，我们合成了镧系元素掺杂的YSZ发光材料（Ln = Eu、Dy、Sm 和 Er）。在室温至1273 K的温度范围和氧浓度从0%到21%的条件下，我们测量了这些材料的拉曼光谱、激发光谱和发光衰减曲线。结果表明，氧猝灭独立于热猝灭，并且发光寿命对氧浓度的依赖性与温度、掺杂离子种类和基质氧空位密切相关。我们提出了一种空穴介导的镧系离子氧猝灭物理机制。该机制将热猝灭和氧猝灭过程解耦，并建立了一个能够同时解释这两种猝灭效应的发光寿命理论模型。对实验发光寿命数据的分析表明，氧猝灭速率与氧浓度的四分之一次方成正比，并符合阿伦尼乌斯温度依赖性，从而证实了所提出的氧猝灭机制和模型。镧系元素发光的氧猝灭源于本征弛豫（辐射弛豫和热猝灭）与氧猝灭过程之间的竞争机制。本征弛豫速率决定了氧猝灭的起始温度，而发光寿命对氧的敏感性取决于氧猝灭速率与本征弛豫速率的比值——比值越高，氧敏感性越大。本研究为高温环境下温度和氧浓度的非接触式测量提供了理论基础。
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